奚嘯翔團隊在二維電荷密度波形成機理方面取得新進展

南京大學物理學院奚嘯翔教授課題組與東京大學物理學家M. Saeed Bahramy合作，對一系列過渡金屬硫屬化合物中電荷密度波的形成機理提出了新的理解。研究成果以&34;為題，2020年5月15日發表於《自然-通訊》 (Nature Communications 11, 2406 (2020), https://doi.org/10.1038/s41467-020-15715-w )。

固體材料往往在低溫下發生相變，產生全新的物理性質。電荷密度波是金屬材料在低溫下發生相變後的一種可能的基態，導致原本均勻分布的電荷密度在實空間發生周期性波動，並且伴隨著晶格畸變。這種有趣的現象在低維金屬材料中十分普遍。人們對一維條件下電荷密度波的形成原因已經有了比較清楚的認識。二維或準二維電荷密度波材料更為豐富，但關於其形成機理卻始終存在著不同的觀點。此外，在不少材料中電荷密度波與超導存在著微妙的關聯。這些原因使電荷密度波成為凝聚態物理中備受關注的一個研究方向。

近年來，隨著二維材料的興起，各種二維電荷密度波材料也不斷被發現。理論上，這將帶來相比三維情形更為簡單的費米面，簡化對電荷密度波形成機理的探討。然而，人們卻發現維度的降低使實驗現象變得更為紛繁複雜。降維使電荷密度波在某些材料中被削弱、甚至消失，而在另一些材料中卻顯著增強。取決於樣品的製備和表徵方法，即使對於同一材料體系，實驗往往產生不同的結論。如何排除外在因素的幹擾、闡明維度在這類相變中的本徵效應，是該領域的一個亟待解決的問題。

圖1.(a-c)NbSe2中電荷密度波的拉曼特徵和變溫拉曼二維強度圖。(d-f)TaSe2的相應數據

有鑑於此，奚嘯翔教授課題組圍繞一系列經典電荷密度波材料，開展了一項系統的對比式研究。實驗利用機械剝離法，獲得了2H構型過渡金屬硫屬化合物NbS2、NbSe2、TaS2和TaSe2從塊體到單層的各種樣品。通過在惰性氣體環境中進行樣品準備和封裝，避免了氧化等外在因素對樣品質量的影響。利用拉曼散射對電荷密度波的特徵進行鑑別，並通過其溫度依賴確定相變的臨界溫度（見圖1）。這四種材料雖然晶體結構相同、電子能帶結構相似，本實驗發現它們的電荷密度波性質卻迥然不同：NbSe2的臨界溫度隨著樣品減薄而顯著增強，TaS2和TaSe2表現出相反的維度依賴，而NbS2從塊體到單層始終沒有發生相變（見圖2a）。

圖2.(a)2H型過渡金屬硫屬化合物的電荷密度波臨界溫度-厚度相圖。(b)二維電荷密度波形成機理示意圖

奚嘯翔課題組進一步與東京大學理論物理學家M. Saeed Bahramy合作，基於實驗結果，並結合第一性原理計算，通過離子型電荷轉移、電子關聯強度和電子-聲子耦合三者的相互作用，對二維電荷密度波的形成機理給出了一項可能的統一解釋。結果可歸納為圖2b中的示意相圖。三個坐標軸代表了上述三種因素。這項研究特別指出了化學鍵的強弱對電荷密度波的顯著影響。硫原子具有較強的電負性，導致NbS2中形成較穩定的離子鍵，使得晶格畸變難以發生，因此電荷密度波在這一材料中無法形成。電子波函數在實空間的延展可弱化離子鍵。這就使得TaS2即使也含有硫原子，電荷密度波仍然可能形成。實驗中所觀察到的維度依賴，可以根據這一思路進行合理解釋。該工作對闡明二維電荷密度波的形成機理具有重要意義，也指明了提升這一類相變臨界溫度的關鍵因素，為推進基於該類二維材料的應用奠定了基礎。

南京大學物理學院博士生林東景為論文第一作者，奚嘯翔與東京大學M. Saeed Bahramy為共同通訊作者。南京大學溫錦生課題組、瑞士洛桑聯邦理工學院Helmuth Berger和Laszlo Forro組、北京大學賈爽組以及日本國立材料研究所Takashi Taniguchi和Kenji Watanabe組提供了高質量單晶樣品。該工作得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金和江蘇省自然科學基金的支持。