近期國內高校在CO2還原方面取得系列重要進展

2020-06-22 讀懂科學

CO2還原是當今研究熱門的課題之一，國內眾多團隊都在參與，近期又有什麼新的進展呢？一起來看看！

1、上海高研院二氧化碳加氫催化劑設計開發研究獲進展

近日，中國科學院低碳轉化科學與工程重點實驗室暨上海高研院-上海科技大學低碳能源聯合實驗室研究員孫予罕、高鵬和李聖剛帶領的團隊，在二氧化碳催化加氫催化劑研究中取得進展，實現了更高性能氧化銦催化劑的理性設計與合成，相關研究成果以Rationally designed indium oxide catalysts for CO2 hydrogenation to methanol with high activity and selectivity為題，發表在Science Advances上。

近期國內高校在CO2還原方面取得系列重要進展

該工作展示了計算科學應用於工業催化劑輔助設計的潛力，其所發現的高性能氧化銦催化劑有望被用於二氧化碳加氫制甲醇的工業過程，也將推動二氧化碳加氫制低碳烯烴、汽油及芳烴等高碳烴的氧化物/分子篩雙功能催化劑的研發與工業應用。

2、寧波材料所在二氧化碳電還原領域取得進展

最近，中國科學院寧波材料技術與工程研究所所屬新能源所研究員陳亮團隊提出了一種新穎且有效的氨（NH3）熱處理策略來獲得富含拓撲缺陷的三維多孔碳材料。在較低處理溫度下（＜750 ℃），氨氣熱處理通常用於對碳材料進行氮摻雜，來獲得氮摻雜的碳材料。陳亮團隊發現，提升氨熱處理的溫度，可以誘導NH3去除N摻雜三維多孔碳材料中的吡咯-N和吡啶-N摻雜原子，從而可以產生高濃度的拓撲缺陷。通過反應分子動力學模擬，並結合近邊X射線吸收精細結構表徵（NEXAFS）和投影態密度分析（LDOS），研究人員發現碳結構中的N原子被誘導去除後會產生活化的低配位碳原子，然後通過局部的結構重排產生五元環、585等拓撲缺陷。

富含拓撲缺陷的三維多孔碳材料在0.1M KHCO3溶液中CO2RR反應電位位於-0.6和-0.7 V vs. 可逆氫電極（RHE）時，其反應電流密度分別達到2.84 mA cm-2和4.29 mA cm-2，對CO反應物的法拉第效率分別高達95.2%和91.9%，表現出優異的CO2RR電催化活性。此外，在反應電位為-0.6 vs. RHE時，經過24個小時的連續反應測試，發現一氧化碳的法拉第效率維持在90%以上，且反應電流密度無明顯的下降。基於密度泛函理論計算進一步證實了在五元環邊緣位點上進行CO2RR的自由能能壘最低，是促進CO2RR進行的主要活性中心。該研究不僅為碳材料的缺陷工程提供了新的途徑，而且加深了對碳缺陷進行CO2RR電催化機制的深入認識。

近期國內高校在CO2還原方面取得系列重要進展

以上工作近期以Ammonia Thermal Treatment toward Topological Defects in Porous Carbon for Enhanced Carbon Dioxide Electroreduction 為題發表在《先進材料》期刊上(Adv. Mater. 2020, 2001300)。

3、福建物構所在二維金屬烯電催化劑還原CO2研究中獲進展

中國科學院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室研究員朱起龍與日本產業技術綜合研究所教授徐強合作，在國家自然科學基金等的資助下，首次以2D鉍基金屬-有機薄層材料（Bi-MOLs，Bi-based metal–organic layers）為前驅體，通過原位電化學轉化成功製備了具有類石墨烯結構的超薄寡層Bi-ene納米片，其厚度僅為1.28-1.45 nm，對應3-4個原子層。該Bi-ene獨特的結構不僅賦予其極高的電化學活性面積，還大幅提升了金屬原子的本徵活性。將其直接作為電催化劑用於CO2RR，可表現出非常優異的電催化性能：電流密度可超過70mA cm-2，在-0.83到-1.18 V的寬電位範圍內均能以~100%的法拉第效率將CO2轉化為甲酸，同時具有很高的催化穩定性。進一步使用自行設計的液流電解池，Bi-ene可提供超過300 mA cm-2的高電流密度，初步滿足工業應用要求（200 mA cm-2），具有很高的應用前景。另外，通過原位紅外測試以及理論計算，團隊成員發現了一個甲酸根生成的新機制：即電解液中的部分HCO3-基團可直接參與反應得到甲酸根產物，這與目前已經報導的HCO3-基團僅作為質子源或者通過平衡CO2來加速反應的機理有所不同。

近期國內高校在CO2還原方面取得系列重要進展

綜上所述，該工作為高性能CO2RR電催化劑以及超薄二維金屬烯材料的製備提供了新的思路；同時也進一步認識了CO2RR過程，為提升CO2RR整體性能提供了實驗與理論支持。相關工作已在線發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, DOI: 10.1002/anie.202005577）上。

4、Cu基催化劑電催化CO2製取乙烯新進展

近日，華中師範大學餘穎、邱明和休斯頓大學任志鋒報導了一種具有分級孔和納米顆粒邊界結構的非典型且穩定的OBC催化劑，研究證明該催化劑在中性條件下催化CO2還原為乙烯的分電流密度高達44.7 mA cm-2，法拉第效率為45％。該催化劑製取乙烯的電流密度分別是無氧銅（OFC）和商用泡沫銅的26倍和116倍。研究發現，形成的非典型OBC（Cu4O）活性成分，即使在-1.00 V的電壓下也表現出優異的穩定性。密度泛函理論計算表明，非典型的OBC可以有效調節CO的吸附和二聚作用，因此可以優先選擇 乙烯（C2）作為產物，提升CO2RR的催化選擇性。

該研究通過對實驗數據和計算技術的全面分析，以OBC催化劑為研究對象，探索了CO2RR中的構效關係，從而增加了對CO2RR的基本理解

近期國內高校在CO2還原方面取得系列重要進展

該研究成果以「Atypical Oxygen-bearing Copper Boosts Ethylene Selectivity toward Electrocatalytic CO2 Reduction」為題於2020年6月7日發表在國際期刊Journal of the American Chemical Society。

5、浸潤性可控的三相電催化CO2還原

近日，張鐵銳團隊從CO2分子的界面擴散傳質這一基本科學問題出發，系統研究了三相界面浸潤性以及催化界面結構對於CO2分子在界面處的質量轉移速率及界面分壓的影響，進而揭示大電流密度下電催化CO2還原過程的速控反應機制。

近期國內高校在CO2還原方面取得系列重要進展

基於典型的氣-固-液三相電催化反應體系，證明了Cassie-Wenzel共存態是最有利於電催化CO2還原反應進行的浸潤狀態，並結合自主研發的原位電化學螢光光譜表徵技術，觀測到了CO2分子在催化界面處的實時濃度變化，在實驗上首次證明了三相催化體系能夠有效穩定CO2分子的界面濃度。通過對CO2分子的界面擴散傳質過程進行定量分析，揭示了三相體系在大電流密度下能夠保持較高催化選擇性的關鍵因素。（Nat. Commun. 2020, 10.1038/s41467-020-16847-9 ）

6、溶液等離子體橋連缺陷能級，加速光熱催化CO2還原

東北師範大學紫外光發射材料與技術教育部重點實驗室張昕彤團隊通過溶液等離子體方法將H引入到含有氧空位（Ov）的TiO2中。H摻雜在Ov能級和導帶(CB)之間架起橋梁，致使Ov能級捕獲的電子可以被光熱激發到CB。 溶液等離子體策略使得太陽光下光熱催化（393 K）CO2的轉化速率是光催化（298 K）轉化速率的300倍。

近期國內高校在CO2還原方面取得系列重要進展

利用溶液等離子技術對Ov-TiO2(AB)進行處理引入摻雜氫，導致TiO2(AB)中缺陷能級重新分布，H摻雜的引入使導帶與Ov能級之間形成連續的能級，促進電荷分離，光催化活性顯著提高，在熱輔助條件下的光催化活性增強更為明顯。本文解決了寬帶隙半導體氧化物在深缺陷能級的電子-空穴複合問題，提出了活化寬帶隙半導體氧化物光催化劑的新策略。（Adv. Sci. 2020, DOI：10.1002/advs.202000204 ）

最後，希望這些工作能對大家的科研有所啟發和幫助，若有不妥，請聯繫！

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