記者7月2日從河北大學生命科學學院生態與環境治理研究所獲悉,該研究所王洪傑教授團隊與清華大學曲久輝院士團隊合作,在北京同步輻射裝置支持下,在複合過渡金屬氧化物吸附材料開發與吸附除磷機理研究方面取得新進展,為此類功能材料的開發及應用提供了新的科學線索,相關論文發表在《環境科學與技術》和《美國化學會應用材料與界面》。
「磷是水生生物的主要營養源之一,但過量磷將導致水體富營養化和水質惡化。」王洪傑介紹,吸附是目前有效去除水體磷酸鹽汙染物的有效技術手段,環境友好、高吸附性能的新型吸附材料的開發是解決由磷酸鹽引起的水體富營養化問題的關鍵之一。過渡金屬氧化物材料展現出較好的吸附除磷應用前景,但其對磷酸鹽作用機制的研究尚待深入,吸附除磷效果也有待提高。
在鑭鐵羥基氧化物複合納米材料的製備及吸附除磷機理研究中,團隊成員清華大學吉慶華和於潔等人通過以鑭鐵硝酸鹽溶液為前驅體、以乙醇為溶劑進行材料合成實驗。發現晶格氧是複合金屬氧化物材料中與磷酸鹽作用的活性位點,鑭鐵雙金屬軌道雜化激活晶格氧至未配位態,增加了與磷酸鹽的相互作用。研究進一步發現,複合材料中鐵作為分散劑改變了鑭原有的棒狀結構,材料孔徑和孔體積增加,使材料與磷酸鹽作用的活性位點增加,從而促進了對磷酸鹽的吸附。該項研究為開發具有合理化學組成和孔結構的鑭鐵羥基氧化物高效除磷材料提供了科學線索。研究成果發表於《環境科學與技術》。
同時,團隊成員清華大學張弓和向超等人通過將鑭鋯金屬離子摻雜製備了鑭鋯複合氧化物材料,詳細考察了磷吸附前後鑭鋯複合氧化物材料的電子結構變化,討論了材料表面的磷吸附物種類型及含量,研究了鑭鋯複合氧化物的磷吸附強化機制。研究進一步發現,通過橋接氧的作用,雙金屬間發生電荷重組,驅使電子從材料中的鋯轉移至磷酸鹽,促進了材料對磷酸鹽的吸附作用。該研究開發了一種通用的高效除磷雙金屬氧化物材料的製備方法,與單金屬鑭或鋯氧化物相比,鑭鋯複合氧化物對磷酸鹽的吸附容量提升了近4倍。研究成果發表於《美國化學會應用材料與界面》。
此外,張弓和向超等人還通過鑭鋯複合氧化物材料的孔結構調控和吸附除磷性能機理探究,闡明了材料孔結構調控對材料表面金屬原子的配位環境的影響以及磷酸鹽的吸附效能和特徵,並揭示了孔結構調控下吸附材料對磷酸鹽吸附的強化機制。研究還發現,孔結構調控不僅通過孔對離子的聚集效應增強了吸附質到吸附材料表面的傳質作用,而且比表面積的增大使得表面的有效吸附活性位點數量增加,改善了磷酸鹽吸附性能。多孔性鑭鋯複合氧化物對磷酸鹽的吸附性能是無孔鑭鋯複合氧化物的2倍;經煅燒的多孔性鑭鋯複合氧化物磷酸鹽吸附量與煅燒前的材料相比無顯著降低,且吸附劑選擇性、穩定性及再生性能良好。該研究為開發具有合理孔結構的複合過渡金屬氧化物高效除磷吸附材料提供了技術支持。相關成果發表於《環境科學與技術》。
相關論文信息:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b01939
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b05397
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b03777
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