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物質科學
Physical science
近年來,鈣鈦礦LED的外量子效率EQE已經突破了20%,但高性能的實現僅局限於小的器件面積 (~4 mm2)。隨著有效面積放大,器件效率呈顯著下降的趨勢,這已成為制約鈣鈦礦LED商業化/工業化的一大瓶頸。
近日,上海大學楊緒勇教授團隊聯合多倫多大學Edward H. Sargent教授以及託萊多大學鄢炎發教授在Cell Press旗下期刊Joule(《焦耳》)上發表了題為「A Multi-functional Molecular Modifier Enabling Efficient Large-Area Perovskite Light-Emitting Diodes」的論文。該研究報告了一種基於1,3,5-tris (bromomethyl) benzene (TBB)分子的界面修飾策略。該策略能夠有效消除鈣鈦礦層中的空隙、鈍化鈣鈦礦中的電子缺陷,有效抑制了器件的短路和非輻射再結合。此外,該分子修飾劑還可以有效調控空穴注入/傳輸層材料的電子結構,實現了改進的電荷注入和平衡的電荷傳輸。製備的大面積(4 cm2)綠色鈣鈦礦LED的EQE超過16%,這是迄今為止最高效的大面積鈣鈦礦LED。
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結果與討論
▲圖1:PeNC薄膜的製備。TBB通過調控鈣鈦礦的成膜動力學,有效消除了薄膜裡面的針孔。
▲圖2:PeNC薄膜的鈍化。PL強度、PL QY數值、螢光壽命的提升證實了TBB能夠鈍化PeNC薄膜中的電子缺陷,這歸於富滷素的環境。
▲圖3.:TBB降低HOMO的機制。
(A)隨著TBB濃度的增加,poly-TPD的HOMO從-5.10移動到-5.42 eV;
(B)隨著TBB濃度的增加,poly-TPD的PL強度顯著降低;
(C)通過TBB - poly-TPD界面電荷轉移,實現poly-TPD的表面p-doping,導致A和B的發生;
(D)XPS顯示了從poly-TPD到界面的能帶彎曲以及TBB中電子的積累,證明了界面電荷轉移對poly-TPD的表面p-doping;
(E)C-AFM進一步證明了由於電荷轉移過程而引起的π電子離域,從而提高了poly-TPD表面的導電性。
▲圖4:器件結構和性能。基於TBB的大面積(4 cm2)器件的EQE達到16.3%,而對照組器件僅有1.8%。
▲圖5:器件(4 mm2)性能的對比。基於TBB的器件的空穴注入能力得到了提高,促進了電荷注入平衡。基於TBB的器件的亮度和EQE分別達到5980 cd m-2和20.1%;對照組器件的亮度和EQE分別達到2120 cd m-2和16.0%。
結論
多功能TBB分子的界面修飾能夠提高大面積薄膜的均勻性,鈍化PeNCs電子缺陷以及調節電荷注入/傳輸平衡。得益於這些改進,大面積(4 cm2)LED的EQE達到16.3%。這項工作為大面積鈣鈦礦LED的製造提供了一條新的途徑。
論文作者團隊介紹
楊緒勇
教授
楊緒勇,任國際信息顯示學會(SID)北京分會技術委員會委員。博士畢業於新加坡南洋理工大學,目前在上海大學新型顯示技術及應用集成教育部重點實驗室工作。主要從事發光材料與器件的研究,尤其專長納米發光材料的製備及相關器件的構築。已在Joule, Nature Communications, Advanced Materials, Advanced Functional Materials, Nano Letters, ACS Nano, Nano Energy, Materials Horizons, Small, Chemistry of Materials, Applied Physics Letters等國際權威期刊發表學術論文70餘篇。曾獲得上海市青年拔尖人才、上海市青年科技啟明星、上海市技術發明獎、國家海外優秀留學生獎學金、中國青少年科技創新獎等國家及省部級獎勵。現作為Nature Communications, Advanced Materials等近30種刊物的長期特邀審稿人及稿件仲裁人。目前,主持承擔國家重點研發計劃(子課題)、國家自然科學基金(3項)、上海地方院校能力建設專項等項目。
Edward H. Sargent
院士
Edward H. Sargent, 國際光子學和材料學領域著名學者、多倫多大學副校長、加拿大科技部納米技術分部主席、加拿大工程院院士。在Nature和Science等國際頂級期刊發表論文多篇,已獲引逾68,000次。
鄢炎發
教授
鄢炎發,現為美國託萊多大學講席教授。鄢炎發於1993年博士畢業於武漢大學物理學院,曾是美國橡樹嶺國家實驗室和美國可再生能源國家實驗室(National Renewable Energy Laboratory)的Principal Scientist。鄢炎發教授獲得一系列國家和國際獎項,包括1995年日本學術振興會的博士後研究獎,2001年獲得美國能源部的青年科技者獎,2007年獲得美國可再生能源實驗室傑出研究的主任獎, 2011年獲得被譽為科技界的奧斯卡的「研究與發展100」獎,同年推選為美國物理學會會士,2018年獲得託萊多大學傑出研究學者獎等等。鄢炎發教授目前已經發表600餘篇國際期刊文章,被邀請撰寫6篇綜述文章,近期被邀請作大會邀請報告30餘次。近三年在Science, Nature Energy, Nature Communication, Energy & Environmental Science,Advanced Materials, Journal of the American Chemical Society,Physical Review Letters,等國際頂級期刊發表多篇論文,H影響因子高達94,文章引用次數達到30,600多次。當前研究課題主要包括:新興和未來一代的新能源材料、器件結構和應用(太陽能電池、燃料電池、可充電式蓄電池、超級電容器等);理論計算設計能源材料;先進電子顯微技術於能源領域的應用。
相關論文信息
相關文章發表在Cell Press期刊Joule上
▌論文標題:
A Multi-functional Molecular Modifier Enabling Efficient Large-Area Perovskite Light-Emitting Diodes
▌論文網址:
https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(20)30286-5
▌DOI:
https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.07.002
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