國際首例！近日，江蘇這位教授與團隊再獲重要科研突破！

2020-08-04 蘇州大學本科招生

近日，來自蘇州大學放射醫學與輻射防護國家重點實驗室王殳凹教授與清華大學化學系李雋、中國工程物理研究院的汪小琳合作開展了國內第一例鈽的實驗配位化學及理論研究，發現了利用孔穴效應和位阻效應在氧化還原過程中形成穩定的鈽非常規價態的方法，獲得了國內首個鈽化合物的晶體結構，並首次通過放射性實驗獲得了固體中五價鈽的電子躍遷譜，成為國際上製備的首例鈽的冠醚類化合物。

國際首例！近日，江蘇這位教授與團隊再獲重要科研突破！

鈽可以說是元素周期表中電子結構和化學性質最為複雜的元素，是唯一一種在水溶液中能夠以四種價態（III、IV、V、VI）形式共存的元素；鈽處於5f電子離域和局域化的交叉邊緣，其所有外層軌道（6d、5f、7s、7p）在一定程度上均可參與成鍵；金屬鈽在不同的溫度和壓力下同素異形體多達六種。鈽的同位素是核能的關鍵組分，其化合物是核乏燃料的核心組成成分，在太空核熱電池領域也有重要應用。鈽的基礎及應用研究能為國防安全、乏燃料後處理、高放廢物地質處置、核事故應急等提供重要的科學依據。由於鈽的強放射性和化學毒性，在世界範圍內開展鈽化學研究的機構和人員極少。

在核燃料循環過程中，鈽的常見價態為三價、四價和六價。在超鈾元素化學中，鈽的其他價態的化合物極其罕見。以劍橋晶體學資料庫統計結果為例，目前為止僅有197例鈽晶體結構化合物（而廣泛熟知的鈾化合物則高達7500餘例，穩定元素鐵的化合物高達50000餘例），其中五價鈽Pu(V)的結構報導僅有4例，其實驗譜學性質和電子結構研究在國際上未見報導。五價鈽的合成難點在於其極易在水溶液中歧化成四價鈽和六價鈽，同時強的配位作用及水解反應會進一步放大歧化反應的熱力學趨勢。

國際首例！近日，江蘇這位教授與團隊再獲重要科研突破！

在科工局&34;科學挑戰專題、基金委化學部&34;重大項目和基金委傑出青年基金等的支持下，蘇州大學放射醫學與輻射防護國家重點實驗室王殳凹、清華大學化學系李雋和中國工程物理研究院的汪小琳合作開展了國內第一例鈽的實驗配位化學及理論研究，發現了利用孔穴效應和位阻效應在氧化還原過程中形成穩定的鈽非常規價態的方法，獲得了國內首個鈽化合物的晶體結構，並首次通過放射性實驗獲得了固體中五價鈽的電子躍遷譜（圖1）。這是國際上製備的首例鈽的冠醚類化合物。

鈾元素化學聯合研究團隊通過引入具有合適尺寸的中性冠醚類配體，藉助於在還原過程中形成配位陷阱捕獲了PuVO2+離子。這種弱配位能力的配體可完全包裹PuVO2+形成強的空間位阻效應切斷五價鈽發生歧化反應的動力學路徑，從而最終形成了穩定的五價鈽冠醚類化合物PuVO2[18-crown-6]ClO4。量子化學理論研究表明，五價鈽的電子基態為[core]5fδ25fФ1，鈽的5f6d軌道與冠醚氧的2p電子形成配位鍵，平面方向以離子鍵成分為主，而軸向鈽氧之間由強的共價鍵主導。該工作為介穩態超鈾元素的製備提供了新思路，也標誌著我國鈽實驗配位化學研究的開端。該工作以Communication 的形式發表在CCS Chemistry，並在官網&34;欄目上線。王亞星和胡淑嫻為論文的共同第一作者。

文章詳情：

Stabilization of Plutonium(V) Within a Crown Ether Inclusion Complex

Yaxing Wang, Shu-Xian Hu, Liwei Cheng, Chengyu Liang , Xuemiao Yin , Hailong Zhang , Ao Li , Daopeng Sheng , Juan Diwu , Xiaolin Wang*, Jun Li*, Zhifang Chai, and Shuao Wang*

Citation：CCS Chem.2020,2, 425–431

國際首例！近日，江蘇這位教授與團隊再獲重要科研突破！

拓展閱讀：

國際首例！近日，江蘇這位教授與團隊再獲重要科研突破！

王殳凹，蘇州大學博導、教授、主要研究方向為放射性核素配位化學、放射性汙染控制化學。

先後榮獲美國化學會青年科學家獎、中國化學會青年化學獎、首屆中國分子篩新秀獎、第一屆中國環境科學學會青年科學家獎等殊榮；2018年，他成為國家傑青建議資助最年輕的候選人，並被IUPAC（國際純粹與應用化學聯合會）選為&34;代言人之一，為&34;代言。

王殳凹教授在多個研究領域均取得突破性成果，為我國核事業做出了傑出貢獻。

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本文素材來源：蘇州大學新聞網，中國化學會官微

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