「JACS」一種具有高氧還原反應活性的邊緣官能化聚酞菁網絡

近日，北京化工大學材料學院王峰教授、張正平副教授課題組在J. Am. Chem. Soc.上發表題為「Edge-Functionalized Polyphthalocyanine Networks with High Oxygen Reduction Reaction Activity」的研究工作報導了一種具有高氧還原反應活性的邊緣官能化聚酞菁網絡。

二維(2D)催化材料在能量轉換和存儲領域被廣泛應用，因為它們具有高的電化學活性表面積以及快速的傳質能力。共軛金屬聚酞菁，是具有完全平面內π離域的平面金屬大環網絡，已經作為電化學催化劑引起了極大的關注。然而，類似於石墨的π-π層狀堆疊結構限制了軸向電子轉移和反應物到達活性位點，導致其在應用於器件（金屬-空氣電池、燃料電池等）時作為氧還原反應電催化劑的活性相對較差。

鑑於上述挑戰，該工作利用共軛金屬聚酞菁邊緣取代基團的空間位阻效應，通過球磨製備了一系列二維(2D)共軛芳香網絡。其中使用四苯基鄰苯二甲酸酐獲得的最佳樣品具有均勻的薄層(2.9 nm)結構和相對高的BET表面積(92 m2·g-1)，從而暴露出了大量的Co-N4活性位點。因此，這種材料表現出優異的電催化氧還原反應活性(44 mA mgcat-1)。與基準Pt/C催化劑相比，就Pt質量和總的Pt/C催化劑而言，該質量活性分別提升了1.2倍和6.0倍。當在鋅-空氣電池中用作空氣電極催化劑時，該材料提供了最大面積功率密度(137 mW cm-2)和質量功率密度(0.68W mgcat-1)，明顯超過基準Pt/C催化劑。研究表明，這類二維芳烴材料是一種有效的電催化劑，也為可控合成二維層狀材料提供了一種可擴展、低成本的方法，可用於其他能量轉換和儲存領域。

該文章共第一作者為北京化工大學博士研究生楊少軒，王峰教授和張正平副教授為本文共同通訊作者，北京化工大學為第一完成單位。本研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、北京化工大學人才引進啟動基金和中央高校基本科研業務費等項目的資助。

來源：北京化工大學

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07249