超高滲透性，脫鹽率達100%！登上《Science》子刊

2020-09-09 石墨烯聯盟


研究背景

眾所周知，水是地球上分布最廣泛的物質之一，地球表面被水覆蓋的面積佔地球表面積的71％。地球上的水主要以三種形式存在於地表、地下和空中，即液態、固態和氣態，成為海洋水、河川水、湖泊水、沼澤水、土壤水、地下水、冰川水、大氣水及存在與動植物有機體內的生物水。地球上的水分布如此之廣泛，那麼是不是所有的水都能被我們所利用呢？由於海水含鹽量較高，分布在高寒地區的冰雪水以及埋藏較深的地下水目前我們還無法進行大規模的開發和利用，因此，通常所說的水資源是指陸地上可供人類生產、生活直接利用的地表淡水和埋藏較淺的地下淡水資源，這部分水資源僅佔全球總水量的0.32％。

淡水是人類和其他生物賴以生存的最寶貴資源之一，但由於人口增長，氣候變化和水汙染，淡水的供應越來越緊張。對於很多人來說，水資源短缺是嚴重的問題。到2025年，全世界將會有一半人面臨用水危機。目前，全世界1/9的人已經面臨這一問題。世界衛生組織預計共有8.44億人缺乏最基礎的飲用水供應，有20億人的水源被排洩物所汙染。儘管有大量海水作為替代水資源，但海水淡化通常受到生產率相對較低和能源消耗較高的限制。

基於膜的脫鹽技術，包括當前最先進的反滲透（RO）技術已被證明是一種高效方法。然而，常規的聚合物RO膜仍然具有諸如抗結垢性低、選擇性差以及抵抗化學/熱誘導的降解的低穩定性之類的缺陷。因此，尋找和探索用於製造具有改進的滲透性、選擇性、化學穩定性和抗結垢性的新材料一直是科學家們不斷努力的目標。目前三種新型膜在解決水的滲透性和選擇性方面表現出了廣闊的前景，它們是超薄的納米多孔膜，例如多孔石墨烯，帶有人造水通道的膜，例如碳納米管（CNT），具有二維水通道的層狀薄膜，包括氧化石墨烯（GO）和二硫化鉬（MoS2）。


迄今為止，在文獻中已探究的各種新型膜材料難以打破滲透性和選擇性之間的權衡規則。儘管納米多孔單層石墨烯和CNT基膜由於其超薄的厚度和快速的水擴散性能而具有高滲透性，但在石墨烯片上製備均勻的亞納米孔或製備均勻分散的小直徑CNT以形成組裝膜具有巨大的技術困難和挑戰。選擇性滲透膜技術的最終矛盾是，納米孔的尺寸應小於水合離子的直徑，以表現出增強的離子選擇性，但同時希望具有高滲透性，這是一個自相矛盾的問題，被認為是無法克服的障礙。

研究成果

近日，加州大學伯克利分校Zhongqiang Zhang課題組研究人員發現了一個以前未知的機制，該機制在使用孔徑為2-4納米的旋轉納米多孔石墨烯膜時打破了滲透率-選擇性的權衡。結果表明，即使孔徑大於水合離子的孔徑，旋轉膜仍具有幾乎100％的脫鹽性，並且旋轉膜的液/石墨烯界面處的表面滑移可實現同時的超選擇性和空前的高滲透性。作者提出了「時間選擇性」的新概念，以將非常規選擇性歸因於離子通過孔的滲透時間與離子在孔中滑動所需的旁路時間之間的時間差。新發現的時間選擇性克服了孔徑帶來的限制，並在設計高性能膜材料方面提出了新的理論。相關研究工作以「Surface slip onrotating graphene membrane enables the temporal selectivity that breaks thepermeability-selectivity trade-off」為題發表在國際頂級期刊《Science Advances》上。

圖文速遞

圖1 海水淡化分子動力學模型示意圖

作者使用滑移誘導分離的時間選擇性脫鹽機理的新概念，該方法打破了滲透率-選擇性的權衡，而不必嚴格依賴小的均勻孔徑。通過旋轉具有大於水合鈉離子直徑2至5倍大孔的多孔單層石墨烯圓柱體（GC）來實現脫鹽。

圖2受角速度影響的水通量和脫鹽率

圖3 剪切多孔石墨烯模型中滑移速度引起的超高鹽阻隔性

對於12個孔的旋轉多孔GC，鹽截留率與滑動速度的變化趨勢與圖2F中的變化趨勢一致。因此，得出的結論是，即使是比水合離子大得多的大孔，水與多孔石墨烯膜之間的界面滑移也會導致超高的排鹽率。

圖4滑移引起的鹽排斥的軌跡分析

圖5孔隙率和孔徑對滲透率和選擇性的影響

脫鹽率幾乎與孔隙率無關，這與常規的反滲透膜是一致的。特別是，如果在保持孔隙率恆定的情況下將孔徑進一步擴大到直徑3或4 nm，如果在進料-膜界面處提供足夠大的滑移速度，則除鹽率也可以得到顯著改善（見圖5D））。此外，隨著孔尺寸的增大，鹽分截留率降低，同時，由於更多的滲透離子佔據了多孔通道，水流在高角速度下也減小了。因此，對於滑移引起的鹽排斥，孔徑也是決定滲透率-選擇性權衡上限的關鍵優化參數。

圖6 與其他最新RO膜的滲透性和排鹽率性能比較

結論與展望

總而言之，作者報導了使用滑移誘導分離的時間選擇性脫鹽機理的新概念，該方法打破了滲透率-選擇性的權衡，而不必嚴格依賴小的均勻孔徑。通過旋轉具有大於水合鈉離子直徑2至5倍的大孔的多孔單層石墨烯圓柱體（GC）來實現脫鹽。水-GC界面處的邊界滑移顯著增強了除鹽率。同時，大的納米孔在離心誘導的壓力下導致超高水通量。因此，這種新型的滑移誘導的分離方法繞開了孔徑的常規限制，並打破了滲透率和選擇性之間的權衡。此外，可以通過調節孔隙率、孔徑、膜的厚度以及多孔疏水膜的旋轉速度來獲得所需的滲透性和選擇性。這項工作中報告的發現可能會為設計高效的RO脫鹽設備打開一扇新的大門，海水淡化技術將進一步發展，相信隨著科學家們的不斷努力，水資源緊缺的問題會得到有效緩解！

原文連結

https://advances.sciencemag.org/content/6/34/eaba9471

來源：材料十

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