等離子體所放射性核素遷移轉化機理及汙染治理研究獲進展

2021-01-08 中國科學院

　　在國家自然科學基金傑出青年科學基金、中科院重大項目和「973」重大研究項目等多項課題的資助和中科院大科學裝置的技術支撐下，中科院合肥物質科學研究院等離子體物理研究所低溫等離子體應用研究室王祥科研究員帶領的環境與放射化學研究團隊，在放射性核素遷移轉化機理和環境汙染治理研究方面取得新進展，相關成果發表在環境地球化學領域國際雜誌《地球和宇宙化學》（Geochimica et Cosmochimica Acta）和《環境科學與技術》（Environmental Science & Technology）上。

　　放射性核素在環境介質中的擴散沉降、遷移轉化、吸附解吸以及在植物和水生生物中的吸收、富集和載帶過程是放射性廢物處置過程中的基礎研究內容之一，能夠為放射性廢物地質處置的安全評價提供重要的理論和實驗參數。胡敏酸(humic acid, HA)是腐殖質的重要組分，廣泛存在於土壤、水體及沉積物中，能與放射性核素發生吸附、交換和絡合等多種相互作用，從而影響放射性核素在環境中的形態分布、遷移轉化和氧化還原等物理化學行為以及其生物有效性和生態毒性。

　　在王祥科研究員的指導下，楊世通博士結合靜態批實驗，擴展X-射線吸收精細結構譜學(EXAFS)技術、礦物立體幾何計算和表面位濃度定量比較的方法，研究了接觸時間和共存HA對放射性Eu(III)在氧化鋁/水界面吸附行為的影響機制。宏觀實驗結果表明，在氧化鋁/HA/Eu(III)三元體系中，較低pH條件下共存HA促進了Eu(III)的吸附，這一現象主要歸因於被吸附的HA降低了氧化鋁的表面電勢，為Eu(III)的吸附提供了一個較為有利的電荷環境；同時，HA分子中的羧基和酚羥基等官能團可以為Eu(III)的吸附提供更多的結合位點。與此相反，較高pH條件下共存HA抑制了Eu(III)的吸附，這一現象主要歸因於存留在溶液中的HA分子和氧化鋁/HA複合膠體競爭對Eu(III)的結合。EXAFS譜圖分析、礦物立體幾何計算和表面位濃度定量比較結果表明，Eu(III)在較低pH條件下形成了HA橋連的B型三重絡合物和雙齒共角結合的二重內層絡合物；較高pH條件下則形成了Eu(III)橋連的A型三重絡合物和雙齒共邊結合的二重內層絡合物。

　　上述研究成果為準確預測其在實際複雜環境體系中的遷移轉化行為及其對人類健康的潛在威脅提供科學的理論依據，得到了國際同行的高度關注。這是課題組近期關於放射性核素環境化學行為和放射性汙染治理研究結果在《地球和宇宙化學》(2011, 75, 6520-6534)、《環境科學與技術》(2011, 45, 3621-3627; 2011, 45, 7718-7726; 2011, 45, 10454-10462; 2012, 46, 6020-6027等)發表後，課題組發表在《地球和宇宙化學》的第二篇文章。

    基於上述研究工作和大科學工程儀器共享科研平臺，課題組研究人員還將進一步探索發展新的分析方法和表徵技術，以期更系統更準確地研究和預測現實水體環境中各種汙染物的形態分布和遷移轉化趨勢，在環境化學學科重大科學問題和前沿領域中取得更大的進展和突破。

 

　　HA共存條件下Eu(III)在氧化鋁上吸附形態的EXAFS譜圖

 

　　HA共存條件下Eu(III)在氧化鋁上吸附機理示意圖

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