Adv. Funct. Mater. : 高效N-WO3/Ce2S3柔性複合材料光催化劑的構築

2021-01-21 學研匯


第一作者:黃勇潮廣州大學

通訊作者:王平山教授,陸俊研究員,童葉翔教授

第一通訊單位:廣州大學




核心提示


1、近日,廣州大學王平山教授、美國阿貢國家實驗室陸俊研究員、中山大學童葉翔教授(共同通訊作者)等將N-WO3/Ce2S3納米管束(NB)成功地負載於碳織物上製備了柔性導電光催化劑,並在Adv. Funct. Mater.上發表了題為「HeterojunctionArchitecture of N-Doped WO3 Nanobundles with Ce2S3Nanodots Hybridized on a Carbon Textile Enables a Highly Efficient FlexiblePhotocatalyst」的研究論文。2、由於N-WO3和Ce2S3之間異質界面面積大以及交織的3D碳結構,所得光催化劑表現出優異的光吸收性能並促進光生電子-空穴分離,用於光催化降解空氣和水中的有機化合物。3、理論計算證實,N-WO3和Ce2S3之間的強電子相互作用有利於增強光催化劑的載流子轉移動力學。


研究背景


1、將光催化劑負載於柔性和導電基底上具有很多優勢,如易於安裝在不同形狀的反應器中、大的反應位點區域、快速的反應動力學(在對流下可以顯著提高催化劑上目標反應物的質量傳遞)以及光催化劑易於回收。2、碳纖維紡織品不僅具有優異的柔韌性和機械強度高的3D結構,而且還具有出色的導電性。3、前者有助於構建三維分級結構,後者有助於提高電子-空穴分離效率,為提高光催化劑的催化性能創造了另一種途徑。


圖文賞析

圖1、N-WO3/Ce2S3柔性複合材料的製備和形貌表徵


a) 在柔性CT纖維上負載N-WO3/Ce2S3 NB的示意圖;

b,c) N-WO3的SEM圖像;

d) N-WO3/Ce2S3 NB的SEM圖像;

e-h) N-WO3/Ce2S3 NB的TEM圖像和EDS元素分布圖像。


圖2、N-WO3/Ce2S3柔性複合材料的結構和表面元素分析



a) XRD圖譜;

b) WO3、N-WO3和N-WO3/Ce2S3 NBs的高分辨W 4f XPS光譜;

c) WO3、N-WO3和N-WO3/Ce2S3 NBs的高分辨N 1s XPS光譜;

d) N-WO3/Ce2S3NBs的高解析度Ce 3d和S 2p XPS光譜。

 

圖3、N-WO3/Ce2S3柔性複合材料降解甲醛性能



a)不同催化劑的光催化降解HCHO性能;

b)N-WO3/Ce2S3 NB降解HCHO的循環性能;

c)N-WO3/Ce2S3 NB在不同氣氛下的光催化性能;

d)在不同扭曲狀態下N-WO3/Ce2S3NB的光催化降解HCHO性能;

e)可見光照射(≥ 420 nm)下HCHO降解機理的示意圖。

 

圖4、N-WO3/Ce2S3柔性複合材料的光催化降解苯酚性能



a)可見光照射下的光催化降解苯酚性能;

b)偽一級反應動力學曲線;

c)不同光催化劑降解苯酚的TOC去除性能;

d)N-WO3/Ce2S3 NBs在光催化降解苯酚中的循環性能;

e)N-WO3/Ce2S3 NBs的DMPO-·O2-ESR測試;

f)N-WO3/Ce2S3 NBs的DMPO-·OH ESR測試。

 

圖5、N-WO3/Ce2S3柔性複合材料的光電性能



a)WO3、N-WO3和N-WO3/Ce2S3NBs的EIS奈奎斯特圖;

b)WO3、N-WO3和N-WO3/Ce2S3NBs的光電流響應;

c)WO3、N-WO3和N-WO3/Ce2S3NBs的320 nm激發波長下的光致發光光譜;

d) WO3、N-WO3和N-WO3/Ce2S3NBs的時間分辨光致發光光譜;

e)WO3、N-WO3和N-WO3/Ce2S3NBs的紫外-可見漫反射光譜;

f)由紫外-可見漫反射光譜確定的帶隙;

g,h)N-WO3/Ce2S3 NBs的DOS計算;

i)可見光照射下光催化體系中的Z型電荷分離示意圖。


全文總結


1、綜上所述,作者成功製備了3D柔性N-WO3/Ce2S3NB複合材料,並將其作為光催化降解HCHO氣體和苯酚的高性能光催化劑。2、所得的柔性催化劑表現出優異的光催化性能,其能在80 min內將空氣中的HCHO氣體完全降解,並且在可見光照射下120 min後除去水中99 %的苯酚。優異的光活性可歸因於顯著增強的可見光吸收、大的界面表面積和光生載流子的有效分離,已通過實驗和理論研究證實。3、該工作不僅為Z型機理提供了新的見解,而且為柔性光催化劑提供了參考,以提高空氣和水淨化中的光催化性能。



研究團隊簡介


廣州大學大灣區環境研究院在國家提出建設粵港澳大灣區世界級城市群的背景下應運而生,主要針對環境科學與技術國際前沿,結合大灣區環境特徵及解決環境問題的重大需求,整合廣州大學環境學科領軍人才及其團隊,為廣東省高水平大學和國家雙一流大學建設提供重要的支撐和保障。研究院是廣州大學立足於粵港澳大灣區、面向世界、致力於環境學科建設而設立的高層次人才培養基地和科技創新基地,是廣州大學教育科研改革的試驗田和創建世界高水平大學的重要組成部分。環境大分子材料研究所,由中組部「千人計劃」特聘專家王平山教授領銜, 目前在環境處理方向已經發表多篇SCI 論文,包括Adv. Funct.Mater.; Appl. Catal. B: Environ.; Trends in Anal. Chem.; J.Mater. Chem. A; ACS Sustainable Chem. Eng.等。

 

文獻信息:Heterojunction Architecture of N-Doped WO3 Nanobundles with Ce2S3Nanodots Hybridized on a Carbon Textile Enables a Highly Efficient FlexiblePhotocatalyst(Adv. Funct. Mater., 2019,DOI: 10.1002/adfm.201903490)


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