國家納米科學中心在鋰離子電池矽負極方面取得系列進展

2020-08-04 小材科研

隨著移動電子產品、大規模儲能和電動汽車的快速發展，開發高能量密度、高功率密度、長循環壽命、高安全性的鋰離子及後鋰離子電池已成為當今儲能領域的研究熱點和焦點。發展高容量、高倍率、高穩定性的電極材料是實現這一目標的重要途徑。矽材料由於其豐富的儲量、極高的理論比容量等優勢受到廣泛關注。然而，由於其巨大的體積變化效應和固有的低導電性，矽材料循環過程中容量衰減很快，難以應用於實際化電池中。

國家納米科學中心在鋰離子電池矽負極方面取得系列進展

針對上述難題，國家納米科學中心李祥龍（中科院青促會會員）、智林傑研究團隊提出利用納米系統工程設計理念提升材料儲鋰性能（Nano Lett. 2013, 13, 5578），在材料單元尺度上解決高容量電極材料體積膨脹引起的結構、表界面、及電荷輸運不穩定性問題，與此同時，在材料宏觀體尺度上解決其振實密度偏低等實用化問題。

基於此，開發了一系列穩定、具有協同效應、高性能的碳矽雜化電極體系，例如，含矽納米粒子的模板碳橋連取向石墨烯宏觀體（Nano Lett. 2015, 15, 6222）、仿扇貝形體的碳矽核殼雜化顆粒（Small 2018, 14, 1800752）、取向石墨烯支撐的石墨烯矽層化微粒（Nanoscale 2019, 11, 21728）、珊瑚狀互聯的碳包覆多孔矽線陣列（ACS Nano 2019, 13, 2307）等。進一步，基於前期研究工作以及領域前沿動態，從碳組分的化學組成、結構與形態，以及矽組分的維度和維度雜化等方面闡述了碳矽雜化材料的設計和構建方法（Adv. Mater. 2019, 31, 1804973；Mater. Sci. Eng., R 2019, 137, 1；Adv. Funct. Mater. 2019, 29, 1806061）；從材料、電極及材料電極協同三個方面提出石墨烯與矽及其他高容量儲能電極材料的雜化方法和策略（Chem. Soc. Rev. 2018, 47, 3189；圖１），為高性能雜化結構材料及電極的合理設計提供了新視角。

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圖１. 石墨烯與矽及其他高容量儲能電極材料的雜化方法和策略

近些年，研究團隊從低成本的二氧化矽納米顆粒出發，改進鎂熱還原技術、規模化製備了一種仿繡球形態的矽烯材料，其應用於鋰離子電池時展現出優異的綜合儲鋰性能（ACS Nano2017, 11, 7476）。在此基礎上，研究團隊提出並發展一種「植皮式」二維共價封裝策略（圖２），基於繡球狀矽烯進一步製備了矽氧碳鍵基繡球狀共價雙烯，其表現出卓越的綜合儲鋰性能：在800 mA/g的電流密度下重量與體積比容量分別高達2646 mAh/g和2350 mAh/cm3，在2000 mA/g的電流密度下循環500次後重量比容量仍保持近1500 mAh/g；即使在20000 mA/g的電流密度下重量比容量仍高達810 mAh/g，體積比容量相比非共價封裝和未封裝材料分別高出1358%和1442%；以整體器件計算，基於該碳矽材料的全電池能量密度比基於石墨的高出40~60%，比目前的商業化鋰離子電池的比能量和能量密度均高出40%以上。

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圖２. 植皮式二維共價封裝策略，高綜合性能碳矽負極構建及儲鋰性能

初步的研究也表明，二維共價封裝策略在有效緩解矽體積膨脹的情況下，不僅提供了電子/鋰離子高效混合傳輸通道，還變革材料界面、確保了電子/鋰離子高效且穩定傳輸。研究成果以「Stable high-capacity and high-rate silicon-based lithium battery anodes upon two-dimensional covalent encapsulation」為題於 2020年7月31在線發表於《自然通訊》（Nat. Commun.2020, DOI: 10.1038/s41467-020-17686-4）。

納米系統工程理念及系列構建策略為同時提高矽以及其他高容量電極材料的循環穩定性和倍率等性能、發展新一代先進電極及鋰離子電池等儲能體系提供了設計思路和實用化途徑。

上述研究得到了國家自然科學基金委員會和中國科學院青促會等項目的支持。

來源：國家納米中心

論文連結

https://www.nature.com/articles/s41467-020-17686-4

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