北化：具有短雜原子活性點距離的PtCo@NCs可增強催化性能

2020-09-05 小材科研

近日，北京化工大學化學學院汪樂餘教授研究團隊在《Advanced Functional Materials》發表題為「PtCo@NCs with Short Heteroatom Active Site Distance for Enhanced Catalytic Properties」 (Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 2002281)的研究論文。

該團隊前期針對多活性中心催化體系提出了「短活性位間距增強效應（SDE）」，在前期系列研究（Nat. Commun. 2017, 8, 14136; Chem. Commun. 2019, 55, 13602）基礎上，通過縮短不同種類原子活性位間距、增加活性中間體碰撞機會、進而顯著提高催化活性與穩定性。

本文基於原位還原熔融法，以雙金屬ZnCo-MOF作為前驅體，實現了多孔碳載體上雙金屬活性位間距調控，通過縮短Pt-Co活性中心的距離，設計製備了一種酸性電解液中對甲醇氧化反應（MOR）具有顯著增強電催化性能的催化劑（PtCo@NCs）。相比於製備的Pt/Co單金屬島和異二聚體，PtCo@NC（A-900 oC）合金結構中Pt-Co活性中心距離最短，表現出最高的催化質量活性，比商業Pt/C高12.23倍，幾乎超過了所有報導的酸性電解質中的MOR催化劑。實驗和密度泛函理論計算表明，活性的顯著提高源於Pt/Co金屬中心附近電子分布改變，從而促進了甲醇脫氫步驟和CO氧化去除過程的速率。該工作為雙金屬催化體系的設計提供了新方法，通過縮短限制於多孔碳載體中貴金屬與親氧金屬活性位點間距來提高催化活性，為高效催化劑的合理設計和精確合成提供了新的思路。

本文第一作者是胡高飛副教授，第二作者是碩士研究生商亮，汪樂餘教授、陳玥光講師為本文的通訊作者，北京化工大學為第一完成單位，安徽師範大學為合作單位。本研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃和中央高校基本科研業務費的資助。

來源：北京化工大學

論文連結

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202002281

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