《Science》子刊：揭示非晶態材料中隱藏的中程有序結構！

2020-10-18 材料科學與工程

儘管非晶態材料的技術應用眾多，如玻璃，但對它的中程有序結構(MRO)的理解，尤其是結構因子中第一個銳衍射峰(FSDP)的起源仍是難以捉摸的。近日，來自丹麥奧爾堡大學的Morten M.Smedskjaer等研究者，使用持久同源，一種新興類型的拓撲數據分析，以理解在水玻璃中的MRO結構。相關論文以題為「Revealing hidden medium-range order in amorphous materials using topological data analysis」發表在Science Advances上。

論文連結：

https://advances.sciencemag.org/content/6/37/eabc2320

表徵和理解非晶材料的中程有序(MRO)結構仍然是一個活躍的研究領域。除了為玻璃態提供新的基本見解之外，這種研究還需要解釋各種玻璃特性的變化。通常，共價玻璃中的MRO被認為在5 - 20Å範圍內的結構特徵，包括連接多面體的排列、超結構單元以及圍繞結構特徵(如網絡修飾劑)的聚類。中子和X射線衍射技術通過確定結構因子S(Q)來表徵玻璃的MRO結構已被廣泛應用。然而，由於S(Q)的起源是在倒易空間中，其結構解釋並非無足輕重，因此S(Q)中第一個銳衍射峰(FSDP)的起源引起了激烈的爭論。FSDP與各種異常有關，包括異常的溫度、壓力和組分行為。

雖然FSDP與MRO結構的關係已被廣泛接受，但FSDP的起源眾說紛紜。在玻璃狀矽酸鹽中，FSDP被認為起源於準結晶和環狀結構，類似於在晶態矽中發現的結構。類似地，對於硫系玻璃，FSDP被指定為具有明確周期性的層狀結構或簇狀區域。後一種解釋也與Elliot的空洞模型有關，將FSDP的異常溫度、壓力和組成行為歸因於離子中心團簇周圍的空洞，該空洞由Bhatia-Thornton形式主義的濃度-濃度結構因子[SCC(Q)]的一個前峰解釋。該模型已成功地應用於各種非晶態系統，並解釋了FSDP的一些異常行為。

除了實驗衍射測量，分子動力學模擬也加深了對FSDP和MRO結構的理解，因為它們能夠提供真實空間的結構信息。例如，使用第一性原理分子動力學模擬，Elliot的解釋一直受到質疑，因為在GeSe2液體模型中缺少FSDP，儘管在其SCC(Q)中存在前置峰。同樣，基於中子衍射實驗，也沒有在玻璃狀二氧化矽的SCC(Q)中發現實驗前峰。對於鹼性矽酸鹽，FSDP的組分依賴性可以通過經典分子動力學模擬得到，並將大部分FSDP異常歸因於散射長度的差異。各種四面體協調玻璃中的FSDP被認為是四面體單元本身的局部有序特徵。

最近，一種新的拓撲數據分析方法——持久同源性被提出用來描述SiO2玻璃、CuZr和Pd40Ni40P20金屬玻璃以及非晶冰的MRO結構。持久同源是一種分析高維數據集的新方法，通過關注全局屬性，如數據形狀和連通性，可能的應用，如生物學、物理學和化學。在拓撲數據分析中，特別是在這裡持久的同源性中，來自代數拓撲數學領域的工具被用來從給定的數據點網絡構建的形狀中提取特徵，如組件、環和空洞。

此文中，研究者使用持久同源，一個新興類型的拓撲數據分析，理解了在水玻璃中的MRO結構。為了實現這一分析，研究者引入了具有結構實體嚴格幾何定義的環的自一致分類。此外，通過計算所有按其生命周期加權的點的累計總和，可以對持久性圖進行定量比較。基於以上分析，研究者表明該方法可以用來反卷積各種MRO特徵對FSDP的貢獻。更普遍的是，開發的方法可以應用於在任何類別的非晶固體中分析和分類分子動力學數據和了解MRO結構。

圖1 獲取持久性圖過程的示意圖概述。

圖2 從分子動力學模擬分析玻璃結構。

圖3 所選水玻璃的循環持久性圖。

圖4 FSDP的反卷積。

圖5 不同特徵區域對FSDP貢獻的組分依賴性變化。

綜上所述，與之前關於持久同源性的工作相比，這項工作在相當程度上擴展了由SPH函數所研究的非晶態結構的數量，並為模型玻璃系列中系統成分變化的方法提供了第一次嚴格的測試。此外，研究者推廣了持久同源性的使用，以消除氧化物玻璃中各種MRO特徵對FSDP的貢獻。更普遍地說，它可以用於分析和分類分子動力學數據，揭示各種非晶材料中隱藏的MRO。（文：水生）

相關焦點

  • 《Science》子刊：揭示非晶態材料中隱藏的中程有序結構
    儘管非晶態材料的技術應用眾多，如玻璃，但對它的中程有序結構(MRO)的理解，尤其是結構因子中第一個銳衍射峰(FSDP)的起源仍是難以捉摸的。表徵和理解非晶材料的中程有序(MRO)結構仍然是一個活躍的研究領域。
  • 上大《nature》子刊：揭示低溫下非晶合金的剪切強化機制
    加之缺乏加工硬化能力，一旦剪切帶開動，就會加速剪切帶的不穩定性，從而導致材料災難性的斷裂-宏觀拉伸塑性幾乎為零。因此，控制剪切帶的動力學行為以提高非晶合金的塑性變形能力是具有挑戰性的問題，同時具有至關重要的理論和實際意義。目前，有很多研究通過調控微觀結構來提高非晶合金的室溫塑性。
  • 上大頂刊：揭示低溫下非晶合金的剪切強韌化機制
    加之缺乏加工硬化能力，一旦剪切帶開動，就會加速剪切帶的不穩定性，從而導致材料災難性的斷裂-宏觀拉伸塑性幾乎為零。因此，控制剪切帶的動力學行為以提高非晶合金的塑性變形能力是具有挑戰性的問題，同時具有至關重要的理論和實際意義。
  • 非晶態結構
    打開APP 非晶態結構 佚名 發表於 2009-08-06 14:19:29 非晶態結構???
  • 高壓扭轉（HPT）首次被使用於研究天然層狀非晶態Ti2NiCu複合材料結構和性能
    由於Ti2NiCu ANC的非晶態結晶過程並未伴隨著從亞穩相向化學成分不同的平衡相混合物的分解，變形後的結構不複雜, 因此是研究界面區結構對聚合物性能影響的理想材料。文獻中已用不同方法分別研究過兩種晶態Ti2NiCu合金在高壓扭轉作用下的組織相變，通過透射電子顯微鏡觀察到了非晶相的團簇狀結構，而之前鮮少能觀察到有限含量的非晶態或晶態。
  • 「專利解密」寧波國際提出非晶態材料製備新方法
    集微網消息，新材料技術被視為「發明之母」和「產業糧食」，就在近日國內高校在《自然》（Nature）雜誌上發表了關於非晶態材料的相關研究成果，再次將非晶態材料推向了半導體研究的熱點。非晶態材料是有序度介於晶體和液體之間的一種聚集態材料，非晶態材料不像晶態物質那樣具有完善的近程和遠程有序，而是不存在長程有序，僅具有近程有序。
  • 腦科學日報：Science子刊揭示嗜酒成癮之謎；老年聾的真正原因
    《Nature》子刊發布！全球獨一無二的資料庫，揭示人類和130種哺乳類動物大腦連通性守恆！來源：腦友記BrainUp以色列的研究人員對大約130種哺乳動物的大腦進行了先進的擴散MRI掃描，生成了一個全新的、全球獨一無二的資料庫。這項史無前例的研究，旨在調查130種哺乳動物的大腦連通性。
  • 鈣鈦礦再登頂《Science》！原子尺度揭示微觀結構神秘面紗
    論文連結：https://science.sciencemag.org/content/370/6516/eabb5940發現，長時間的電子輻照導致FA離子的損失，這最初導致鈣鈦礦結構轉變為部分FA+耗盡但有序的鈣鈦礦晶格，在STEM圖中明顯為明暗相間方格圖案。進一步的電子束曝光會導致預期的惡化，最終分解產物為PbI2。所觀察到的中間方格圖案是由最初隨機的、波束誘導的FA+損失觸發的，隨後是FA+離子的重新排序。
  • 喝甲醇的「甲蟲」登上《Science》子刊封面
    這篇論文剛剛登上了《Science》機器人子刊封面，一作楊秀峰本碩都就讀於華科。楊秀峰「RoBeetle」使用「人造肌肉系統」爬行、爬坡，還能在背上負載其自重2.6倍的物體續航2小時之久。論文登上《Science》機器人子刊封面大多數的機器人都需要體積龐大且需要電力的電機，電池成為機器人運行的必需品，而電池的大小限制著機器人的「體型」，即使是最小的電池也有50毫克重的虎甲蟲重量的10~20倍。
  • 南大成果接連登上Science子刊、Nature子刊
    人類視覺系統強大的信息處理能力很大程度上依賴於視網膜的結構和功能。視網膜中的主要細胞包括感光細胞、雙極細胞等，這些細胞之間是垂直分層分布的結構。為了實現對視網膜結構和功能的逼真模擬，在該工作中，繆峰團隊提出可以通過"原子樂高"的方式搭建基於二維材料垂直異質結的類腦視覺傳感器，這些垂直結構不僅能夠自然地模仿視網膜的垂直分層結構，而且異質結中包含的不同二維材料可被用來模擬視網膜中不同細胞的功能。在實驗中，繆峰團隊首先將機械剝離的薄層硒化鎢和氮化硼以及氧化鋁製備成垂直異質結器件。
  • 2020年金屬材料領域,15篇《Nature》、《Science》!
    從位錯角度揭示合金變形機理難熔多主元合金(MPEAs)是一種很有前途的材料，可以滿足很多結構應用要求，但在這些合金的體心立方(bcc)變體中，需要從根本上不同的途徑來適應塑性變形。研究者在bcc難熔多主元合金MoNbTi中展示了均勻塑性變形能力和強度的理想組合，這是由崎嶇的原子環境實現的，從位錯角度對變形進行了進一步闡釋。相關論文10月2日發表在Science上。
  • 科學家製備出新型室溫磷光非晶態材料
    科學家製備出新型室溫磷光非晶態材料 2018-09-05 中國科學報 黃辛 【字體：　　目前，室溫磷光材料多數為無機物或含貴金屬的有機配合物，其價格高昂且毒性較大，難以實現大規模的工業製備。純有機室溫磷光體系的構建大多集中於高度有序的晶態結構或剛性基質包埋材料，但此類體系在製備固體薄膜發光器件方面仍面臨重複性不佳和加工過程煩瑣等問題，進一步限制了該類材料的商業應用。
  • 科學家在塊體非晶態材料中實現加工硬化
    加工硬化或形變硬化，即金屬材料隨塑性變形而引起強度升高的行為，反映材料在均勻塑性變形中抵抗進一步變形的能力。它是工程材料力學行為最重要的現象，也是金屬作為結構材料被廣泛應用的重要依據。非晶合金（也稱金屬玻璃）具有許多優異的機械性能（高屈服應力、高韌性和破紀錄的「損傷容忍度」），但應變軟化卻是其致命弱點。
  • 最新Science:核磁共振揭示結構-性能關係,助力MOF玻璃設計!
    使用超高場核磁共振波譜技術直接檢測了ZIF玻璃中的短程無序現象，揭示了結構與性能的關係，有助於金屬-有機框架玻璃的設計。熔融淬滅的沸石咪唑骨架(ZIF)玻璃的結構為研究其玻璃形成機制提供了依據。之前的研究使用了系統熱處理、差示掃描量熱法(DSC)和X射線對分布函數(PDF)分析，探索了這兩種ZIF體系中這種高玻璃形成能力的結構來源。儘管在熔融前出現了一個放熱峰，但在量熱掃描後，PDF分析並沒有提供明確的證據表明這些玻璃中出現了任何中長程有序。焓的釋放是由於結構網絡的緻密化，但與勢能下降相關的結構變化的本質和長度範圍至今仍不清楚。
  • 《Science》新突破：多晶純銅納米晶中發現全新亞穩態結構
    導讀：本文通過實驗和分子動力學模擬，發現了極細晶粒多晶純銅的一種全新亞穩態結構。在通過應變將晶粒尺寸減小到幾個納米後，多晶中的無序晶界演變成受孿晶界網絡約束的三維最小界面結構。這種多晶結構以所謂的Schwarz晶體為基礎，即使接近平衡熔點，也能穩定地防止晶粒變粗，其強度值也接近理論值。
  • 天津大學鄒吉軍課題組:非晶態NiO材料應用於光催化全解水
    作者設計了一種非晶態a-NiOx半導體材料，利用其帶尾態吸收捕獲長波長太陽光，同時這種無序結構提供了豐富的活性位點以加快光催化表面反應動力學。以此為基礎構造α-NiOx||C3N4異質結實現了680 nm光照驅動下的光催化全解水。能源和環境危機是當今社會面臨的兩大關鍵課題，利用太陽光碟機動化學反應、將太陽能轉化為化學能是解決上述問題的重要措施。通過光催化分解水是直接利用太陽能生產氫燃料的有效策略。
  • 南京大學團隊取得重要進展，成果接連登上Science子刊、Nature子刊
    近日，南京大學物理學院繆峰團隊在類腦視覺傳感器方面取得重要進展，成果以&34;（基於柵極可調範德華異質結的可重構神經網絡視覺傳感器）為題於 2020年6月24日發表在《科學》雜誌子刊Science Advances上。
  • Science子刊發表郭雪峰課題組在單分子反應動力學研究中的重要進展
    化學反應動力學在基礎研究和實際應用中都佔有十分重要的地位，通過化學反應動力學的研究不僅可以揭示化學反應的內在機理，而且能夠對於化學反應進行有效調控，對於合成和化工生產具有實際意義。然而長久以來，由於化學反應速度快、機理複雜，許多化學反應過程仍然尚不明確，亟待研究。
  • 金屬所《Nature》:首次在塊體非晶態材料中實現加工硬化
    Ivanov博士合作，首次在塊體非晶態材料中實現加工硬化，顛覆了人們對非晶態材料形變軟化行為的固有認識，為開發具有均勻塑性變形能力的非晶合金及其工業應用提供了新思路和方向。相關成果於2月26日在《自然》（Nature）發表。