北化楊儒、王峰教授團隊在基於多孔炭超級電容器研究取得重要進展

近日，北京化工大學材料學院楊儒教授和王峰教授研究團隊聯合在國際權威期刊《Small》（IF= 11.459）上合作發表了題為「Cucurbit[6]uril-Derived Sub-4 nm Pores-Dominated Hierarchical Porous Carbon for Supercapacitors: Operating Voltage Expansion and Pore Size Matching」的研究論文，系統研究了基於多孔炭的超級電容器的性能與多孔炭的孔結構、電解液的分解電壓和電解質離子尺寸的內在聯繫。

具有可觀的功率密度和超長的循環壽命的超級電容器（SCs）被認為是比二次電池更適合大功率輸運和充放電的新型儲能器件。但是，SCs遠低於二次電池的能量密度（往往低於< 5 Wh kg−1，比二次電池低一個數量級以上）嚴重限制了其進一步的大規模應用。依據儲能設備能量密度的評估準則，SCs的能量密度大致與設備電壓窗口的平方和比容量成正比（C=1/2CV2）。迄今見於報導的各種類型SCs中，基於多孔炭的SCs是研究最為廣泛的一類。當前關於此類SCs的研究主要側重於製備具有高微孔佔比的大比表面積多孔炭材料，但是基於這種單調的研究策略所組裝的SCs往往存在能量、功率、倍率或循環等關鍵性能指標的損失。導致這一問題的根源主要在於：（1）多孔炭的孔結構與選用的電解質的離子尺寸不匹配；（2）炭材料表面雜原子不合理的構型導致電解液在較低電壓窗口過早發生分解。

在該研究中，研究人員以具有豐富氮、氧雜原子的籠狀超分子基體葫蘆[6]脲為前驅體，通過簡單的直接熱解和KOH活化製備了具有0.5-4 nm的窄孔徑分布的分層級多孔炭。得益於該多孔炭材料獨特的孔結構、優化的雜原子構型，以此組裝的SCs在KOH和EMIMBF4兩種截然不同的電解液體系中均以高工作電壓表現出優異的電化學性能。其中，以KOH為電解液的SCs能以1.2V的工作電壓輸出18 Wh kg-1（11.1 Wh L-1）/20 kW kg-1（12.3 kW L-1）的最大能量/功率密度以及長達50000次的長循環性能（每100次循環僅有0.046％衰減）；以離子液體EMIMBF4為電解液的SCs能以3.5V的超高工作電壓提供95 Wh kg-1（58.4 Wh L-1）/70 kW kg-1（43 kW L-1）的超高能量/功率密度。此外，分別對基於兩種電解液的SCs進行了系統的動力學分析，結果表明SCs的電化學性能與多孔炭電極的離子可及孔體積呈正比關係，揭示了SCs的孔結構、電解液的分解電壓和電解質離子尺寸的內在聯繫。這項工作為葫蘆脲[6]開闢了一個新的應用領域並為優化基於多孔炭材料的超級電容器的性能提供了實驗依據。

本文第一作者為博士研究生邱大平，楊儒教授、王峰教授為本文的通訊作者。本研究工作得到了國家自然科學基金的資助。

來源：北京化工大學

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202002718