中科院金屬所:碳基材料催化一級醇高值轉化研究中獲進展

2020-12-01 騰訊網

中國科學院金屬研究所瀋陽材料科學國家研究中心聯合研究部能源催化材料課題組致力於研究金屬催化材料的高效利用與替代，尤其是在納米碳催化反應機理和過程及新穎碳催化反應體系中開展了深入研究。近期，科研團隊在納米碳基材料高效催化一級醇轉化研究中獲進展。

研究人員在碳納米管催化甲醇反應體系中利用系統的催化劑結構表徵、反應動力學測試、活性中心化學滴定和模型催化反應等方式，確認碳材料催化一級醇轉化主要包括酸催化脫水反應生成醚（或烯烴）和氧化還原催化生成醛的過程，而碳材料表面的羧基和羰基官能團分別是兩個反應的活性中心（Catalysis Science & Technology2020，10，4952-4959）。研究人員將碳材料應用於丁醇轉化反應體系中，發現其本徵氧化還原能力取決於碳材料共軛尺寸的大小及雜原子的引入。合理調控納米碳催化材料的化學組成和結構，亦即其氧化還原能力，可控制一級醇反應進行方向，實現對目標產物選擇性的有效調控（Carbon2020，DOI：10.1016/j.carbon.2020.08.053）。

以碳材料催化構效關係研究為基礎，能源催化材料課題組研究員齊偉與福州大學教授林森、謝在來課題組合作，設計製備出一種新型石墨烯/氮化硼（BCN）納米複合催化材料。該材料的特點是石墨烯和氮化硼域共存在同一結構中，二組分在納米尺度的雜化能夠提高複合材料在氧氣環境下的熱穩定性，且二者間的協同作用賦予複合材料更高的催化反應活性和目標產物選擇性。實驗結合理論計算結果給出複合材料催化甲醇轉化過程的反應路徑，實現分子（原子）尺度上對反應過程的本質認識（Science Advances2020，6：eaba5778）。

上述三部分系列研究工作分別以論文形式在近期發表，論文第一作者分別為能源催化材料課題組研究生嚴鵬強、李凡和張雪飛。研究工作得到國家自然科學基金、中科院青年創新促進會項目、遼寧省自然科學基金和瀋陽材料科學國家研究中心的支持。

圖1.BCN 納米管複合材料的製備過程及其催化甲醇轉化路徑

圖2.BCN 納米管複合材料在甲醇轉化反應中的催化活性、目標產物選擇性和穩定性

圖3.BCN 納米管複合材料催化甲醇轉化生成二甲醚和甲醛反應活性中心定性與定量

圖4.甲醇氧化脫氫反應機理：-B-OH位點在反應條件下的結構變化

圖5.理論計算分析BCNNTs催化甲醇轉化反應路徑和活性中心

論文連結：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cy/d0cy00619j#!divAbstract

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0008622320308198

https://advances.sciencemag.org/content/6/26/eaba5778

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