進展 | 原位電鏡石墨烯液相反應池方法生長BeO新型二維晶體結構

2020-07-17 中科院物理所

自然中普遍存在的現象，如雲層中水分子在灰塵礦物質表面的聚集造成的降水/降雪、生物礦物質的形成等物理/化學過程等，都與基於結構物態相變的物理機制有關。發展液固相變成像技術，在原子尺度上對液固相變自下而上的成核結晶熱力學/動力學行為進行實時觀測表徵，揭示相變微觀物理圖像，對生長機理研究和新材料合成及應用具有重要意義。

中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室白雪冬研究員課題組在過去二十年致力於發展高分辨原位綜合物性測量系統，在透射電鏡內構築器件單元和微納測量系統，在外場（力、熱、電、光等）激勵下，產生、觀測和調控新物態與新物性。最近，基於像差矯正電鏡技術和原位液相反應池技術，該課題組王立芬副研究員與合作者在新型二維結構的液相合成方法與生長機理研究方面取得新進展。

研究團隊利用石墨烯模板法即石墨烯包裹化學反應溶液隔絕於透射電鏡中超高真空的方法，通過原位顯微成像和顯微譜學研究，結合第一性原理計算，發現了在受限液體環境中具有新型二維結構的BeO結晶生長機制。BeO的自然穩定相為纖鋅礦結構，陰陽離子沿<0001>晶體方向存在極性表面，理論認為在低層數下結構不穩定（極化災難），陰陽離子會塌縮到同一層形成二維結構。在液相反應系統中自下而上的實時觀測表徵為實驗驗證這一預言提供了可能，而且石墨烯的表面無懸掛鍵，避免了襯底界面應力影響，是理想的本徵熱力學研究模板。原位顯微成像及電子能量損失譜分析表明石墨烯液相池中BeO晶粒的結構明顯有異於纖鋅礦結構，為面內六角結構，呈現二維層狀特徵；進一步的原位角分辨EELS表徵證實石墨烯反應池中BeO的化學鍵構型存在明顯的面內面間的各向異性。實驗還發現在層數相對較多的厚度內BeO仍然保持穩定的六角結構，理論計算分析表明，其與纖鋅礦相之間的相變勢壘以及無外延應力的石墨烯模板是結構穩定的動力學原因。

該工作以「Synthesis of Honeycomb‐Structured Beryllium Oxide via Graphene Liquid Cells」為題發表在Angew. Chem. Int. Ed. 59，2-9（2020）上。文章在線發表後，被Science雜誌編輯選為亮點文章，以「Graphene templating of hexagonal BeO」為題在Science Editors』Choice欄目進行報導和評論（Science 369，46-47 (2020)）。原位電鏡石墨烯液相反應池方法實現了實時觀測表徵結晶生長過程和微觀結構變化，是一種獨特的反應環境用於生長新型二維材料。

物理所王立芬副研究員為共同第一作者（排名1/3）和通訊作者，復旦大學高尚鵬教授和美國田納西大學顧工教授為共同通訊作者。這項工作得到了中科院、科技部、國家自然科學基金委和中科院青促會等機構的資助。

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圖1. BeO纖鋅礦結構極性原子模型與石墨烯液相反應池

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圖2. 石墨烯反應池合成BeO納米晶粒與外延生長BeO薄膜的TEM/EELS結果對比

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圖3. 液相反應池中BeO納米晶與外延薄膜纖鋅礦BeO的角分辨EELS結果對比

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圖4. BeO兩種結構EELS模擬與相變勢壘的第一性原理計算

文章連結：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202007244 Science Editors』Choice 報導連結：https://science.sciencemag.org/content/369/6499/46.7?utm_campaign=ec_sci_2020-07-02&et_rid=489217147&et_cid=3387132

編輯：fengyao

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