揭示高密度單原子Pd基選擇加氫催化劑穩定機制—新聞—科學網

2021-01-09 科學網
中科院大連化物所等 揭示高密度單原子Pd基選擇加氫催化劑穩定機制

 

高密度單原子Pd基選擇加氫催化劑的穩定機制   課題組供圖

近日，中國科學院大連化學物理研究所能源研究技術平臺劉嶽峰副研究員團隊和催化與新材料研究中心王愛琴研究員、張濤院士團隊，與法國斯特拉斯堡大學、德國馬普協會化學能源轉化研究所、四川大學等團隊合作，在闡明碳化鉬(α-MoC)負載高密度單原子鈀（Pd）基催化劑的穩定機制，以及在選擇加氫反應中的獨特催化性能方面取得新進展。研究成果發表於《德國應用化學》雜誌上。

單原子催化劑（SAC）具有獨特的幾何和電子結構，在選擇加氫反應中顯示出優異的活性和選擇性。由於單個金屬原子與載體的直接化學鍵合，SAC的性能在很大程度上取決於所用載體的性質。在相對較高的溫度下，將單原子催化劑暴露於還原性氣氛中，這種金屬-氧絡合物將被破壞，導致單個原子的聚集/燒結，並因此失去其化學選擇性。因此，獲得高穩定、高密度單原子選擇加氫催化劑，特別是較高反應溫度下仍然保持原子級分散的催化劑極具挑戰。

劉嶽峰介紹「研究人員首先利用配備原位樣品臺的球差校正掃描透射電子顯微鏡（AC-STEM）在常壓（1 bar）、20%CH4/H2混合碳化氣氛中原位觀測高負載量（質量百分含量至5wt%）的鈀（Pd）納米粒子從納米粒子至原子級分散的動力學過程，並結合原位譜學技術（包括NAP-XPS和準原位XAS）和理論計算（DFT），確定了在原位碳化過程中Pd原子傾向於遷移到富含空位的碳化鉬表面，形成高密度、表面富集的單原子分散的Pd1/α-MoC催化劑」。研究人員進一步將Pd1/α-MoC催化劑成功應用到芳香硝基化合物的液相選擇加氫和富氫條件下逆水煤氣反應中，其均表現出優異的活性和選擇性，遠優於Pd納米顆粒催化劑。更重要的是，Pd1/α-MoC催化劑可以承受高達400°C的還原/反應氣氛，且沒有單原子的聚集。

本項研究工作為尋求在苛刻的還原條件和高密度條件下仍具有優異選擇性和穩定性的單原子催化劑提供了一條新途徑。

相關論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202007707

 

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