如何讓5%高含量單原子Pd催化劑保持熱穩定！

2020-08-16 讀懂科學

單原子催化劑（SACs）以其獨特的幾何和電子結構，在各種化學轉化中具有無與倫比的選擇性、優異的活性和最大限度的金屬原子利用率，引起了人們的極大關注。然而SAC在還原氣氛下的穩定性已嚴重限制其在許多催化過程（例如選擇性加氫和其他加氫處理反應）中的作用。因此，迫切希望開發出可以在還原性氣氛下保持活性的高度穩定的SACs。

有鑑於此，中科院大連化物所Yuefeng Liu、王愛琴等人闡明了在還原氣氛下高位密度(高達5wt%)的鈀單原子的固有驅動力及其對加氫反應的獨特催化性能。

本文要點

要點1. 原位實驗（包括掃描透射電鏡、近常壓X射線光電子能譜、X射線衍射和準原位同步輻射X射線吸收）和理論計算表明，在滲碳過程中，Pd原子傾向於遷移到富含空位的碳化鉬表面，將氧化物晶體轉移到碳化物晶體中，導致Pd原子的表面富集，而不是顆粒的形成。

要點2. Pd1/α-MoC催化劑對取代硝基芳烴的液相加氫（>99%）和CO氣相加氫（>98%）均表現出較高的活性和良好的選擇性，遠遠優於類似納米催化劑。更重要的是，Pd1/α-MoC催化劑可以承受高達400 ℃的還原/反應氣氛，沒有觀察到任何單原子的聚集。

這項工作為尋求即使在苛刻的還原條件和高位密度條件下具有優異性能和穩定性的單原子催化劑提供了一條可供選擇的途徑。

Ying Ma, High-Density and Thermally Stable Palladium Single-atom Catalysts for Chemoselective Hydrogenations, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202007707

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