大連化物所發現等離激元光催化劑電荷分離的偏振效應

2020-08-18 光明網

近日，中國科學院院士、中科院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室研究員李燦，研究員範峰滔團隊在表面等離激元光催化界面電荷分離研究中取得新進展，揭示催化位點的電荷濃度與偏振角度的定量關係。

金屬納米顆粒表面等離激元具有獨特的光學性質，如特定波段光吸收、光場局域效應等，在分析科學、納米材料、光電子學特別是太陽燃料合成領域受到關注。然而，等離激元載流子的壽命一般較短，很難與較慢的化學反應時間尺度相匹配。如何在界面上有效地分離等離激元電荷並轉移到反應位點成為該領域的關鍵科學問題。

研究團隊利用自主研發的空間分辨的表面光電壓顯微鏡直接給出可視化圖像：發現表面等離激元空穴局域在Au/TiO2界面（J. Am. Chem. Soc., 2017）上。該團隊在金納米顆粒二聚體中，又發現耦合效應介導的等離激元電荷在納腔的聚集現象，促進多質子參與的水氧化反應活性（Natl. Sci. Rev., 2020）。研究團隊基於空間分辨的表面光電壓顯微鏡，進一步發現表面等離激元光催化劑電荷分離的偏振效應。通過改變入射光偏振角度，該團隊系統地研究催化位點局域的電荷濃度，得到最優的電荷分離偏振角度：當入射光的偏振角度垂直於光催化劑Au顆粒/TiO2界面時，表面光電壓信號最大，電荷界面注入效率最高；結合角度分辨的散射光譜和理論模擬，初步探討電荷濃度偏振依賴性的內在原因；利用水氧化催化反應作為探針反應確認偏振效應對催化活性的影響。該研究為等離激元光催化劑界面電荷分離的調控提供了全新的方法，也為等離激元性質的理解和開發提供了思考和認識。

李燦團隊長期致力於太陽能光催化、光電催化、電催化以及催化光譜表徵的前沿科學研究，取得了系列成果，特別在光生電荷分離等關鍵科學問題上發現：異相結電荷分離機制（Angew. Chem. Int. Ed., 2008；Angew. Chem. Int. Ed., 2012）；晶面間光生電荷分離效應（Nature Commun., 2013）；高對稱性半導體單晶的光生電荷分離策略（Energy Environ. Sci., 2016）；自主研製光生電荷成像表徵新技術，將其應用到微納尺度光催化材料電荷分離的成像研究（Angew. Chem. Int. Ed., 2015；Nature Energy, 2018）。

相關研究成果發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上，並被選為熱點文章（hot paper）。研究工作得到國家自然科學基金委、中科院戰略性先導科技專項（B類）「能源化學轉化的本質與調控」，以及中科院重大研究項目等的資助。

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