非彈性X射線散射:探測氣相原子分子電子結構的新工具

2021-01-16 MRE期刊

    該綜述首先簡述了IXS的歷史發展脈絡和分類,隨後給出了NRIXS散射的理論基礎,主要介紹了由NRIXS方法所測原子分子的微分散射截面與其基態和激發態形狀因子平方、康普頓輪廓和光學振子強度之間的關係。緊接著詳細介紹了NRIXS實驗方法,重點介紹了如何絕對測量微分散射截面及其與相關物理量之間的轉換關係。典型實驗結果中討論了IXS方法在獲得原子分子基態和激發態形狀因子平方、康普頓輪廓和光學振子強度方面的應用,重點放在揭示新的激發機理上。最後給出了IXS在原子分子物理領域應用的展望。

    在非彈性碰撞激發方面,首先揭示了非彈性X射線散射技術和高能電子能量損失譜方法之間的內在等價性(見圖1的(c)和(d)),證實了NRIXS技術是揭示原子分子激發態電子結構和獲得其動力學參數的有效方法。同時指明在非共振非彈性X射線散射中,一階玻恩近似總是成立的,IXS方法獲得的實驗結果可以作為電子散射結果的高能極限,用於探測原子分子激發態的電子結構。其次,IXS方法和高能電子散射結果的交叉檢驗,可以排除可能的系統誤差,獲得高精度的基準數據,用於嚴格檢驗相關理論方法和計算程序,並為大氣物理、天體物理、等離子物理等學科提供源自原子分子參數的支撐。再者,在Ar和N2的禁戒躍遷研究中,實驗上發現收斂的高能電子散射結果並不趨近於一階玻恩近似的預測,而這一實驗現象還缺乏理論解釋,目前人們一直認為的、高能電子散射極限趨近於一階玻恩近似的流行觀點似乎是值得商榷的,最起碼對于禁戒躍遷如此。

    在彈性散射方面,發現與同時包含核散射和核外電子散射貢獻的電子彈性散射不同,X射線散射只有來自核外電子的貢獻。因此X射線彈性散射可以提取原子分子基態的純電子結構信息,這對研究多中心分子的電子結構尤其有利。也正是因為電子彈性散射和X射線彈性散射的不同,結合兩種實驗技術,最近解釋了40年前氦原子彈性電子散射中的奇異現象—小動量轉移時更容易偏離一階玻恩近似結果。

    利用動量轉移趨近於零(小角散射)時散射過程等價於光吸收過程(光吸收中能量轉移大而動量轉移極小)的特點,提出並實現了利用非彈性X射線模擬光吸收過程,進而命名該方法為dipole (γ, γ)方法,隨後利用該方法測量了多個重要天體小分子價殼層激發態的光學振子強度數據。

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