山東大學發現COFs材料的孔富集效應增強CO2捕獲和轉換

2020-09-10 小材科研

近日，山東大學前沿交叉科學青島研究院鄧偉僑教授團隊在利用多孔材料進行CO2催化轉化研究中取得重要進展，發現了孔富集效應，即合適尺寸的孔道會大幅增強材料催化性能，並利用該效應設計出性能優異的常溫常壓二氧化碳捕獲與轉化材料。相關研究成果以「Enhanced carbon dioxide conversion at ambient conditions via a pore enrichment effect」為題發表在Nature Communications上。山東大學是該論文的第一完成單位，前沿交叉科學青島研究院2019級博士生周威和三峽大學聯合培養碩士生鄧啟文為該論文共同第一作者。鄧偉僑教授和孫磊研究員為該論文的共同通訊作者。

二氧化碳的化學固定是減緩全球溫室效應的重要途徑之一，然而目前工業化的化學固定成本仍受限於催化反應過程中需要使用的高溫、高壓條件。因此，設計一種在常溫常壓下工作的高效催化劑，將為降低當前二氧化碳化學固定成本提供一種可行的方案。鄧偉僑教授團隊長期致力於材料的理論模擬與設計，在二氧化碳減排方面取得了一系列研究成果，已開發出能夠在常溫常壓下高效捕獲與轉化CO2的多孔高分子催化劑（Nat. Commun., 2013, 4, 1960, ChemSusChem, 2014, 8, 2110-2114）。然而這類多孔高分子催化劑是一個材料庫，存在著成千上萬的可能，利用大數據分析設計出一款性能更優秀材料是可行的。

近期，鄧偉僑教授團隊在前期工作基礎上，利用數智化材料設計手段，構建了包含一萬餘種共價有機框架材料（COFs）的結構資料庫，並對這些材料在常溫常壓下捕獲CO2的性能進行了理論研究與篩選。研究人員發現，多孔材料孔道內部存在孔富集效應（pore enrichment effect），即多孔材料的孔道結構和內飾基團對氣體小分子起到特徵性吸附作用，這些相互作用顯著提升了孔道內部二氧化碳局部濃度，從而促進了二氧化碳在多孔材料內部的催化反應。

基於模擬結果，該團隊合成了理論預測中具有最優孔富集效應的COF材料（其命名為Zn-Salen-COF-SDU113），並對其催化CO2與末端環氧化合物加成的反應性能進行了測試。結果表明，在常溫常壓下，Zn-Salen-COF-SDU113催化轉化CO2的收率高達98.2%，周轉頻率為3068.9。其催化性能與國際上已報導的最優異同類反應催化劑相當。此外，Zn-Salen-COF-SDU113在所有多孔材料中，首次實現了常溫常壓下CO2與2，3-環氧丁烷的催化反應。實驗結果驗證了孔富集效應對多孔材料內部催化反應的促進作用。此項工作為設計低成本二氧化碳化學固定催化劑提供了一種有效策略。

上述工作得到了國家重點研發計劃（NO:2017YFA0204800）、國家科技重大專項（NO：2017ZX0503601）、國家自然科學基金（NO：21525315和21721004）、山東大學基礎研究基金（2019HW016, 2019GN023, 2019GN021）的支持。

來源：山東大學

原文連結：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-18154-9

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