【Angew】蘇大鄒貴付教授合作製備大面積超薄鈣鈦礦單晶薄膜

2020-12-05 網易新聞

滷化物鈣鈦礦由於其獨特的光電性質,在薄膜光電子器件領域具有極大潛力。雖然許多工作都集中在多晶鈣鈦礦材料上,但單晶鈣鈦礦比多晶具有更好的載流子輸運能力和更高的穩定性,可以有有效減少甚至消除載流子輸運過程中的散射損失以及晶界複合,採用單晶鈣鈦礦薄膜作為器件活性層被認為是進一步提高鈣鈦礦光電子器件性能的理想方案。目前,研究報導的鈣鈦礦單晶薄膜生長方法主要通過化學氣相沉積和溶液空間限制法,然而,所製備的薄膜厚度往往較厚,相應的器件性能也沒有多晶薄膜的器件高,因此,生長超薄大面積鈣鈦礦單晶薄膜至關重要。由於鈣鈦礦本徵對稱的晶體結構以及正八面體網格之間緊密的化學鍵連接,以及各低指數表面之間差異非常小的表面能,各向異性生長大面積超薄鈣鈦礦單晶薄膜仍然充滿挑戰。

近日,蘇州大學鄒貴付教授和尹萬健教授從成核生長動力學的角度,採用溶液過程動力學誘導晶面各向異性生長的策略,製備了大面積超薄鈣鈦礦單晶薄膜。作者指出,各向異性生長鈣鈦礦薄膜需要考慮成核、生長以及誘導各向異性生長三個階段,並設計了相應的實驗合成方案,實現了自支撐滷化物鈣鈦礦單晶薄膜各向異性生長,最終得到了厚度100納米以下,尺寸接近釐米級的鈣鈦礦CsPbBr3單晶薄膜。同時,研究發現這一策略還可適用於MAPbBr3、FAPbBr3等滷化物鈣鈦礦單晶薄膜的製備。具體分析如下:

首先,作者提出控制成核密度和調節各晶面之間相對生長速率差異,從而實現薄膜各向異性生長的思路,並從成核生長動力學模型角度闡明反應溫度、前驅體濃度、以及表面能是控制成核、生長、各向異性生長階段的關鍵因素。根據這些條件,作者使用反溶劑擴散策略作為反應驅動力,使反應在低溫過程進行,同時,前驅體濃度維持較低水平,從而控制成核密度。並且,通過在前驅體中引入表面活性劑鈍化表面,使表面能降低,反應活化能增大的策略,調控不同晶面之間的相對生長速率,從而誘導各向異性生長。採用這種策略,作者合成了厚度小於100納米,尺寸接近釐米級的CsPbBr3鈣鈦礦單晶薄膜,並且所製備的超薄鈣鈦礦單晶薄膜顯示出優異的光學、電學性能、以及良好的柔性特質。

隨後,作者詳細研究了薄膜生長過程,通過對薄膜生長階段原位觀察發現,儘管沿各晶面法向的生長速率一致,然而不同晶面的暴露面積隨著生長時間的變化卻出現了顯著差異。作者首先分析了各表面的晶面指數,並採用DFT計算了這些表面的表面能,結果發現這些晶面暴露大小的規律嚴格符合表面能大小關係和Wulf定律。這一結果表明鈣鈦礦單晶薄膜各向異性的生長機制與提出的模型一致。最後,作者通過調節反應溫度、前驅體濃度、以及表面活性劑濃度,實現了薄膜厚度的調控。該工作為生長超薄大尺寸鈣鈦礦單晶薄膜提供了一種新思路。

作者採用溶液過程動力學誘導晶面各向異性生長策略製備了大尺寸超薄鈣鈦礦薄膜,這種方法可以用到其它滷化物鈣鈦礦薄膜的製備中,這種生長策略對於製備超薄鈣鈦礦薄膜具有明顯的優勢。同時,超薄薄膜的製備對於推動高性能光電子器件的發展提供了更多的可能性。文章的第一作者是蘇州大學博士研究生陳源。

來源:蘇州大學

論文連結:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202011853

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