文獻信息：Zou Y，Dong A，Guo Z，Ye L，Cui Y，Guo M，Zhao L，Jiang Q. MnO/Mn2O3 Nanowires Coated by Porous N-Doped Carbon for Long-Cycle and High-Rate Lithium-Ion Batteries. ACS Applied Nano Materials，2020，3(6)：5612-5624.
DOI: 10.1021/acsanm.0c00860具有較高化合價的錳氧化物在鋰離子電池（LIB）負極材料中顯示出巨大的應用潛力，但鋰存儲容量不足，放電平臺短以及在高電流密度下的循環穩定性差，極大地阻礙了其在鋰離子電池的應用。本文通過將沸石咪唑酸酯骨架8（ZIF-8）包裹在MnO2上並結合退火工藝處理，製成了被多孔N摻雜碳層（MnO/Mn2O3-NC）覆蓋的MnO/Mn2O3納米線。基於該材料的鋰離子電池表現出優異的初始放電比容量（在0.1 A g–1時為1429.4 mAh g–1），並提高了倍率性能保持率。在10 A g–1的較高電流密度下，這種陽極材料在10000次循環後還保持最初87％的容量（每次循環僅產生0.0013％的容量衰減）。根據實驗數據和密度泛函理論（DFT）計算表明，MnO/Mn2O3-NC陽極的優異穩定性主要歸因於異質結協同作用的相互支持特性，從而避免了儲能過程中的破壞，反之亦然。
本文通過將ZIF-8包裹在MnO2上並結合退火工藝處理，製成了被多孔N摻雜碳層（MnO/Mn2O3-NC）覆蓋的MnO/Mn2O3納米線。基於該陽極材料的鋰離子電池表現出優異的最初放電容量和出色的循環穩定性。並結合密度泛函理論（DFT）計算，進一步揭示MnO/Mn2O3-NC陽極材料對於鋰離子電池穩定性的影響。
圖1 DFT計算（a）MnO2、MnO和Mn2O3的DOS圖。（b）MnO/Mn2O3的HRTEM圖。（c）異質結構作用下鋰存儲過程中結構變化示意圖。紫色、紅色和綠色的球分別代表錳、氧和鋰原子。本文通過將ZIF-8包裹在MnO2上並結合退火後處理工藝，製成了被多孔N摻雜碳層（MnO/Mn2O3-NC）覆蓋的MnO/Mn2O3納米線。由於特殊的納米複合材料結構具有大的比表面積，豐富的孔分布和獨特的層保護策略，極大地擴大了鋰離子的傳輸通道，並改善了電化學體積應變。因此，基於該電極的鋰離子電池顯示出優異的倍率性能和超長循環穩定性。並通過DFT計算證明了MnO/Mn2O3複合結構是一種非常可靠的相互支持的電池負極材料。基於該材料的鋰離子電池表現出優異的初始放電比容量（在0.1 A g–1時為1429.4 mAh g–1），並提高了倍率性能保持率。在10 A g–1的較高電流密度下，這種陽極材料在10000次循環後還保持最初87％的容量（每次循環僅產生0.0013％的容量衰減）。
通過DFT計算材料不同原子之間的鍵長，進而分析材料的結構變化對於特定離子傳輸及電化學反應體積的影響對於開發高性能的電極材料具有重要的意義。此外，本文的計算原理可以推廣到其他類型的電極材料研發中，通過優化電極材料的結構，提高離子在改性材料中的傳輸速率。因此，DFT計算對於進一步開發高性能的電極材料具有重要的意義。
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