深圳大學張希課題組:基於量子輸運和含時密度泛函理論的雙層碲烯強...

2021-01-19 騰訊網

引言

α相碲烯，特殊的非層狀準一維結構材料，其直接帶隙覆蓋了可見光和近紅外光波段範圍，而且具有很高的空穴遷移率和高光吸收率。另一方面，實驗上提出了很多方法成功製備得到二維碲烯，其能在大氣環境中穩定存在超過兩個月。這些都使得碲烯在光電應用方面具有極強的潛力。此外，單層碲烯只在β相中穩定存在且具有，而雙層碲烯則在α相中最穩定，因此在本文中我們將研究雙層α相碲烯的各向異性光電響應。值得一提的是，碲烯具有非空間反演對稱結構，因而具有特殊的光電流性質。本文研究雙層碲烯的各向異性光電響應。利用密度泛函理論和非平衡格林函數方法研究了雙層碲烯在共價鍵、緊密堆積和非鍵方向三個特徵方向上對線偏振光的光電響應。雙層碲烯的強消光比表明了其光電流對偏振光極化方向極為敏感。而含時密度泛函理論研究則進一步證明光電流的各向異性是由入射偏振光與p原子軌道的耦合程度引起的。這也證明雙層碲烯的各向異性光學特性在偏振光電器件等應用方面中極具潛力。

成果簡介

深圳大學張希老師課題組（第一作者：高思妍）利用基於非平衡格林函數-密度泛函理論（NEGF-DFT）的第一性原理軟體Nanodcal研究了雙層碲烯的各向異性光電響應。文章採用共價鍵、緊密堆積和非鍵方向三個特徵方向作為器件的輸運方向。計算表明對於共價鍵和密排方向，在較低能量的光子的光電流對極化方向較為敏感，而在較高能量的光子的光電流對極化方向的敏感度不高。含時密度泛函理論表明對於具有較低能量的躍遷，其躍遷能級主要由位於準平面的px和pz原子軌道所貢獻；而對於較高能量的躍遷，垂直於鏈方向的py原子軌道則對對應能級做主要貢獻。另外，對於非鍵方向，光電流隨能量的變化並不具有太大的差異。但是在0.5V偏壓下，沿非鍵方向的光電流則出現反常且很高的峰值，這是由於0.5V下透射係數在偏壓窗口內的積分面積達到最大值，引起相對較大的光電流。同時，雙層碲烯具有很高、且遠大於銻烯和黑磷/藍磷異質結等二維材料的消光比，這表明雙層碲烯對入射光偏振方向極為敏感且具有強各向異性，而這種各向異性正是由p軌道與偏振光的耦合引起的。這些結果都表明雙層碲烯擁有很強的各向異性光電響應，這使其有望成為偏振光電器件的候選材料。本成果也感謝新加坡南洋理工大學孫長慶教授參與合作。感謝國家自然科學基金（51605306）資助。

圖文導讀

圖1（A）雙層碲烯的光電探測器示意圖；（B）碲烯的共價鍵、密排和非鍵三個方向的定義；（C）塊體Te的原子結構俯視圖；雙層碲烯的（D）共價鍵、（E）密排和（F）非鍵方向的光電探測器側視和俯視圖。

圖2 雙層碲烯在外加0.2V偏壓後，（A）共價鍵、（B）密排和（C）非鍵方向在線偏振光照射下的光電流曲線。

圖3 雙層碲烯的（A）共價鍵、（B）密排和（C）非鍵方向在線偏振光下的最大光電流隨光子能量的變化。雙層碲烯的（D）共價鍵、（E）密排和（F）非鍵方向在線偏振光下的最大光電流隨外加偏壓的變化。

圖4 雙層碲烯在（A）共價鍵、（B）密排和（C）非鍵方向的消光比。

圖5 雙層碲烯在（A）共價鍵、（B）密排和（C）非鍵方向上與能量和偏壓函數相關的透射係數圖譜（黑線表示偏壓窗口）。

圖6 （A）雙層碲烯的能帶圖，紅色和藍色箭頭分別表示電子躍遷Γ1Γ2和Γ1Γ3。（B）雙層碲烯的態密度。（C）雙層碲烯的布裡淵區高對稱點選取。（D）HOMO，（E）HOMO-1，（F）LUMO和（G）LUMO+3能級的原子軌道分布圖。

圖7 雙層碲烯在光子能量為（A）1.923eV和（B）2.467eV處的吸收峰值與光偏振方向的關係。

小結

本文利用第一性原理的量子輸運軟體Nanodcal計算了雙層碲烯在三個不同特徵方向的各向異性光電響應。結果表明，雙層碲烯具有極高的消光比，這意味著其光電流具有很強的各向異性。而含時密度泛函表明不同方向的本徵p軌道與偏振光的耦合引起了雙層碲烯的各向異性光電流，這使其有望成為極具潛力的下一代光電器件候選者。

文獻說明

1 文獻信息：Ultra-strong anisotropicphoto-responsivity of bilayer tellurene: a quantum transport and time-domainfirst principle study, Nanophotonics, 2019, DOI: 10.1515/nanoph- 2019-0435

2 https://www.degruyter.com/view/j/nanoph.ahead-of-print/nanoph-2019-0435/nanoph-2019-0435.xml

3 文獻作者：Siyan Gao,Changqing Sun and Xi Zhang

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