機器學習和密度泛函計算結合高速準確篩選光伏材料

2021-01-19 澎湃新聞

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物質科學

Physical science

近日，西北大學馮宏劍課題組提出了結構依賴的光伏材料的快速原子級精度機器學習預測方法，預測的光伏材料的理論效率超過26%，為探索製備新一代高穩定性無機太陽能電池提供了優質的備選材料。文章發表於Cell Press細胞出版社旗下期刊Cell Reports Physical Science上。

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研究亮點：

1. 提出了結構依賴的光伏材料的快速原子級精度機器學習預測方法。

2. 新預測的無機光伏材料的理論PCE超過26%，可與冠軍吸光層鈣鈦礦材料相媲美。

機器學習和密度泛函計算結合高速準確篩選光伏材料

近年來由於能源短缺和化石燃料造成的環境汙染問題仍迫在眉睫，尋找能替代化石能源的可再生清潔能源是當下研究的熱點。太陽能有著取之不盡、用之不竭、可再生的能源特徵，對於優化能源消費結構、減少環境汙染和全球溫室效應的意義十分重大。太陽能電池經過了幾代的發展，新型的鈣鈦礦太陽能電池在小面積電池效率提升方面取得了不俗的表現（PCE≈25.2%），然而由於材料內稟的屬性使得有機無機雜化鈣鈦礦材料的環境穩定性還有待提高，因此很有必要尋找新型的高效率的太陽能吸光材料。由於有機無機雜化光伏材料在工作條件下容易分解，因此探索性能優異的高穩定性的無機光伏材料有著重要的實用價值。

新型光伏材料高效率篩選可以顯著緩解傳統光伏研究中研究周期長、浪費大的問題，機器學習被廣泛應用在材料預測領域，不僅可以加速新材料的發現，而且已經成功地應用於預測材料的電子特性。機器學習(ML)和密度泛函理論(DFT)電子結構計算相結合的方法，極大地提高了光伏材料設計開發的準確性和效率。

要點1：結構依賴機器學習模型的訓練和預測

構建機器學習算法將計算材料庫(CMR)中的2398種高通量光伏材料作為輸入數據集訓練機器學習模型，訓練集選取了不同晶體結構的光伏材料，目的是使得訓練的模型具有預測不同晶體結構材料的優勢。選取了不同晶體結構、不同空間群的3587種化合物組成的預測數據集進行機器學習預測，最後通過DFT穩定性和電子結構計算對機器學習的預測進行驗證。

▲圖1.機器學習框架和不同晶體結構的訓練集

▲圖2.不同晶體結構的預測數據集材料

要點2：梯度增強回歸(GBR)模型的優化和預測

梯度增強回歸(GBR)中可以通過設置超參數來限制弱學習器的深度，避免過擬合。GBR算法是一種集成的ML算法，它將幾個弱樹式學習器組合成一個單一的強學習器，在不同的材料預測特別是光伏材料的預測和篩選中都有很好的表現。選取了GBR訓練機器學習模型，並利用RFECV方法對初始的271種特徵值進行特徵值優化篩選進一步優化模型，優化的機器學習模型達到了很好的準確性

▲圖3 GBR模型評估

要點3：DFT電子結構計算驗證機器學習的預測

通過機器學習預測了285個潛在的光伏材料，基於密度泛函理論DFT電子結構計算對預測結果進一步篩選，通過計算得到了6種較為理想的材料。利用從頭算分子動力學(AIMD)來篩選它們的熱穩定性，結果表明，Ca8As8Sn4和Sr8As8Sn4不能保持原有的晶體結構，因此被排除在預測和進一步的評估之外。

DFT電子結構計算進一步篩選出了四種理想的光伏材料Ba4Te12Ge4、Ba8P8Ge4、Sr8P8Sn4、Y4Te4Se2。通過對能帶對稱性、光學躍遷機率、價帶頂和導帶底附近的態密度分布、帶邊躍遷、光生載流子傳輸行為的研究，發現這四種材料具有很好的結構和熱力學穩定性，同時具有優異的光吸收性能，其理論光電轉換效率超過了26%。

▲圖4. 四種預測材料從頭算分子動力學穩定性測試

▲圖5.四種預測材料的帶邊態密度

▲圖6.四種預測材料的能帶結構、帶邊躍遷概率以及相應的晶體結構

▲圖7.四種預測材料的光吸收和理論效率

小結：

機器學習結合DFT電子結構計算篩選了四種無機光伏材料Ba4Te12Ge4、Ba8P8Ge4、Sr8P8Sn4、Y4Te4Se2。他們具有很好的結構和熱力學穩定性，同時具有優異的光吸收性能，其理論光電轉換效率超過了26%，在光伏領域有著巨大的應用潛力，為探索製備新一代高穩定性無機太陽能電池提供了優質的備選材料。

第一作者：馮宏劍

通訊作者：馮宏劍

通訊單位：西北大學

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相關結果發表在Cell Press細胞出版社旗下期刊

Cell Reports Physical Science上，

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▌論文標題：

Predicting Inorganic Photovoltaic Materials with efficiencies >26% via Structure-relevant Machine Learning and Density Functional Calculations

▌論文網址：

https://www.cell.com/cell-reports-physical-science/fulltext/S2666-3864(20)30190-9

▌DOI：

https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2020.100179

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原標題：《機器學習和密度泛函計算結合高速準確篩選光伏材料丨CellPress論文速遞》

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