石墨相氮化碳(g-C3N4)作為一種新型高分子基半導體材料,具有廉價、不含金屬元素、可調控的能帶結構、優異的熱和化學穩定性等優點,在光電催化、有機光合成、有機汙染物的降解和光致發光等領域展示出廣闊的應用前景。傳統直接熱聚合方法獲得的石墨相氮化碳往往表面積較小、催化反應活性位點較少、光響應性能較差,這些問題一定程度上制約了石墨相氮化碳的規模化應用。理論與實驗研究表明,二維石墨相氮化碳納米片由於具有更多的催化活性位點及更優異的光電響應性能,可以顯著提高石墨相氮化碳材料光響應及催化性能。作為一種類石墨烯材料,石墨相氮化碳雖然具有層狀結構,但其層間通過較強的氫鍵和範德華力結合在一起,如何實現單層石墨相氮化碳納米片的製備是一個很棘手的難題。基於以上問題,目前大多數文獻報導採用環保廉價的超聲剝離法製備超薄石墨相氮化碳納米片。雖然剝離實驗中吡絡烷酮、異丙醇和甲醇等有機溶劑的插層作用可得到少數層或者單層的石墨相氮化碳納米片,但是這類溶劑具有較高價格、沸點和毒性而限制大規模使用。此外,一般超聲剝離法的效率較低,並且製備納米級尺寸的單層石墨相氮化碳納米片也仍然存在挑戰。
最近,天津大學化工學院楊全紅教授課題組採用純水為介質,結合水浴超聲與杆式超聲,通過減小石墨相氮化碳納米片的尺寸,增加邊緣位點所佔比例,實現了單層石墨相氮化碳納米片的高效剝離(~30%)。通過這種方法得到了橫向尺寸約為55 nm、厚度約為0.6 nm的單層石墨相氮化碳納米片(NMGCNs)。由於其納米級尺寸及單層片狀結構,NMGCNs表現出比大尺寸納米片和量子點更優異的光響應特性。NMGCNs的水分散溶液具有良好的穩定性能和優異的螢光性能,其螢光量子產率可達32%,所以可用於細胞螢光成像。此外,NMGCNs表現出比多層石墨相氮化碳納米片更優異的可見光催化性能。獨特的小尺寸及單層超薄結構使得NMGCNs在傳感器和光電子等領域都具有潛在應用前景。
該工作不僅發展了小尺寸單層石墨相氮化碳納米片的製備方法,也為其他材料納米級超薄納米片的製備提供了一種普適的方法。
相關研究成果在線發表於Science China Materials(http://engine.scichina.com/publisher/scp/journal/SCMs/doi/10.1007/s40843-016-5131-9)。上述研究得到了國家傑出青年科學基金、國家重點基礎研究發展計劃和國家自然科學基金等項目的資助。(來源:科學網)