納米限域研究取得新進展

 

分子在納米孔道限域環境中擴散和反應顯示了非常獨特的物理化學特性，理論工作者已經進行了大量的計算和模擬。近日，中科院大連化學物理研究所包信和研究員帶領的「界面和納米催化」研究組（502組）在自行研製的一套與固體核磁共振儀耦合的動態催化反應系統中，採用雷射誘導超極化129Xe技術，首次在模擬催化反應條件下直接觀察到了甲醇分子在孔徑為0.8nm的CHA分子篩孔道擴散和脫水過程，並精確獲得了分子擴散和反應的動力學參數。相關方法和實驗結果以研究論文形式（Article）發表在最近一期的《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc., 131（2009）13722-13727），被認為是「一種對納米孔催化反應研究具有重要意義」的發明。

 

納米限域效應在光學、電子器件以及催化反應等領域具有很大的應用前景，分子在納米限域空間中的吸附和反應動力學一直受到理論和實驗研究者的廣泛關注。理論研究已經預示，限域在納米空間中物質將會顯示出與自由狀態下明顯不同的物理化學特性，但是，由於在真實條件下分子的擴散速度很快，而且納米孔道中分子濃度極低，實驗研究需要發展原位-動態和高靈敏的檢測手段。該研究組張維萍、包信和和博士研究生徐舒濤等對商用核磁共振「魔角旋轉」（Magic Angle）的探頭進行改進，自行研製了一套與固體核磁共振儀器相耦合、適合於分子擴散和催化研究的高溫原位-動態研究系統，並將國際上已廣泛採用的雷射誘導超極化129Xe技術引入動態反應過程的研究，使NMR的檢測靈敏度提高了1萬多倍，從而使固體核磁採譜時間縮短到10秒以內。將該技術成功用於研究甲醇在CHA納米分子篩籠內的吸附、擴散和脫水反應過程，首次獲得了接近真實反應條件下納米孔道中活性位在反應過程中的動力學參數，大大加深了對甲醇在分子篩孔道中酸助脫水和轉化過程機理的理解和認識。

 

近年來，該研究組系統地將高靈敏核磁共振技術用於催化反應過程和材料合成過程的原位-動態研究，不斷取得重要進展 （J. Am. Chem. Soc., 130(2008)3722，J. Am. Chem. Soc., 131(2009)10127）。（來源：中科院大連化學物理研究所）

 

 

 

 

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