由於海水的資源豐富且成本低廉,海水電解成為替代傳統純水電解工藝、並實現大規模產氫的一種有效技術。然而,由於海水電解過程中副反應-氯離子氧化反應的影響,海水電解的整體效率受到嚴重製約。為了解決這個問題,開發在鹼性海水條件下具有高活性和選擇性的電催化劑是十分重要的。近日,
新加坡國立大學John Wang教授、
Stephen J. Pennycook教授和
寇宗魁博士聯合報導了一種
表面活性劑模版輔助法,用於製備具有雙配位結構(Ni-N3-O2和Ni-N4)的鎳單原子電催化劑(Ni-SA/NC),並系統研究了其分別在鹼性純水和海水條件下的電催化產氫性能。
圖1. Ni-SA/NC的合成路徑和微觀結構表徵。圖片來源:Adv. Mater.實驗結果表明,在鹼性純水和海水電解質中,Ni-SA/NC電催化劑在10 mA cm-2電流密度下分別具有低至102和139 mV的過電位,並且在大電流密度的條件下(>200 mA cm-2),Ni-SA/NC展現了比商業Pt/C更低的過電位和更好的催化活性。通過X射線吸收精細結構(XAFS)實驗分析和密度泛函理論(DFT)計算結果,作者發現Ni-N3-O2在HER催化反應前會先被還原成Ni-N3,相比於Ni-N4配位結構,此結構更有利於水的解離和氫的吸附,從而貢獻了主要的HER性能。
圖2. Ni-SA/NC在鹼性海水中的HER電催化性能和雙配位結構的DFT分析。圖片來源:Adv. Mater.這項工作為單原子催化劑用於海水電解提供了理論依據及研究方向,並為設計新型海水電解和大規模製氫電催化劑開闢了新的途徑。此工作於近期發表在
Advanced Materials 上,文章的第一作者為新加坡國立大學
臧文杰博士、
孫濤博士和
楊通博士。
原文(掃描或長按二維碼,識別後直達原文頁面):
Efficient Hydrogen Evolution of Oxidized Ni-N3 Defective Sites for Alkaline Freshwater and Seawater Electrolysis
Wenjie Zang, Tao Sun, Tong Yang, Shibo Xi, Moaz Waqar, Zongkui Kou, Zhiyang Lyu, Yuan Ping Feng, John Wang, Stephen J. Pennycook
Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202003846
導師介紹
John Wang
https://www.x-mol.com/university/faculty/48475
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