【材料】二維金屬硫屬化物載流子遷移率的限制因素

2021-01-20 X-MOL資訊

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二維金屬硫屬化物在電晶體、光電探測器以及光電化學能量轉換等方面具有潛在的應用，由此引起科研工作者的廣泛關注。這些材料通常只有幾個原子層的厚度，因此可通過電磁場以及光的作用，有效調節其材料內部的電荷傳輸。然而，單層的二維金屬硫屬化物往往具有較低的載流子遷移率，並且在不同實驗條件下測量結果不盡相同，且通常在室溫下小於300 cm2 V-1 s-1 。作為對比，矽和砷化鎵在室溫下電子遷移率約為1400和8500 cm2 V-1 s-1 。這一顯著的差距極大地限制了二維金屬硫屬化物作為高遷移率半導體組件的應用。因此，充分理解遷移率的限制因素以及找到較高遷移率的二維半導體材料極其重要。


載流子遷移率的大小表徵了電子和空穴被電場驅動時的輸運速度，其大小取決於材料內部的散射機制。本徵遷移率由聲子散射決定。形變勢理論廣泛應用於計算材料的本徵遷移率。然而，通常的形變勢理論只考慮了縱聲學聲子的散射。這些簡化使形變勢理論得出的遷移率不夠準確，甚至是錯誤的。要得到更為準確的遷移率，人們需要計算每一個散射過程的電聲子散射矩陣元。


近日，J. Am. Chem. Soc. 在線刊登了美國德克薩斯大學奧斯汀分校程龍博士和劉遠越教授（通訊作者）發表的文章。該工作利用密度泛函微擾理論和電聲子瓦尼爾插值得出電聲耦合矩陣，研究了一系列二維金屬硫屬化物的本徵遷移率。研究發現，與常規認知不同，二維金屬硫屬化物的本徵載流子遷移率既不與有效質量顯著相關，也不能通過廣泛使用的形變勢理論來評估。大多數二維金屬硫屬化物的遷移率取決於縱向光學（LO）聲子散射，而對於MoS2和WS2，其遷移率則取決於縱向聲學（LA）聲子散射。更進一步的研究表明，LO聲子散射強度與波恩有效電荷的大小密切相關，預示著載流子傳輸受原子振動引起的電極化變化影響很大。基於此發現，他們可以利用波恩有效電荷從二維金屬硫屬化物資料庫中快速篩選出可能具有高遷移率的半導體材料。這一工作揭示了控制二維金屬硫屬化物的物理因素，為發現高遷移率的材料提供了有效的描述符，並且為預測二維材料的遷移率提供了有效的範例，從而為二維材料的發展邁出了關鍵的一步。

圖1. 利用電聲子矩陣得到遷移率與帶隙以及有效質量沒有明顯的相關性，形變勢理論明顯錯誤預測了本徵遷移率。(a) H相和T相的MX2俯視圖和側視圖；(b) 利用電聲子矩陣得到遷移率與帶隙的關係圖；(c) 利用電聲子矩陣得到遷移率與有效質量的關係圖；(d) 利用電聲子矩陣得到遷移率與形變勢理論預測遷移率的關係圖。


圖2. 一系列二維硫屬化物的遷移率。(a) H相MoS2的模式分辨聲子譜以及相應的LO和LA聲子支的振動模式；(b) 一系列MX2的LA、LO、LA+LO和總遷移率。


圖3. 一系列二維硫屬化物的遷移率以及波恩有效電荷。(a) 一系列MX2的波恩有效電荷和LO-遷移率，插圖為第一性原理計算和解析公式得出的LO-遷移率；(b) 總的電子遷移率與波恩有效電荷的關係，插圖為LO聲子振動模式對電極化的改變。


該論文作者為：Long Cheng and Yuanyue Liu

原文（掃描或長按二維碼，識別後直達原文頁面）：

What Limits the Intrinsic Mobility of Electrons and Holes in Two Dimensional Metal Dichalcogenides?

J. Am. Chem. Soc., 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b07871


導師簡介


劉遠越，美國德克薩斯大學奧斯汀分校機械工程系助理教授；2008年於中國科學技術大學獲得學士學位，2014年於美國萊斯大學獲得博士學位，2013年至2017年先後在美國可再生能源國家實驗室和加州理工學院從事博士後研究，2017年9月起就職於美國德克薩斯大學奧斯汀分校。


劉遠越的研究領域主要包括低維/能源/電子材料的理論和計算研究，在相關領域發表SCI論文50餘篇，包括以獨立第一作者或通訊作者發表的Nature Energy、PNAS、Science Advances、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、PRL、Nano Letters、ACS Nano 等20餘篇。


https://www.x-mol.com/university/faculty/50201



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