一種用於高效太陽能界面水蒸發的四氧化三鈷@聚多巴胺-還原氧化石墨烯3D光熱蒸發器

2021-01-20 鎢科技英文 Tungsten

英文原題：

A cobalt oxide@polydopamine‑reduced graphene oxide‑based 3D photothermal evaporator for highly efficient solar steam generation

      提高太陽能光熱蒸發速率和能量轉化效率對於提高潔淨水的產量非常重要。近期，南澳大利亞大學 徐浩蘭研究員團隊在英文刊Tungsten上發表了標題為「一種用於高效太陽能界面水蒸發的四氧化三鈷@聚多巴胺-還原氧化石墨烯3D光熱蒸發器」的研究文章，該工作合成了聚多巴胺（PDA）功能化的四氧化三鈷（Co3O4）納米粒子，將其與還原氧化石墨烯（rGO）結合，從而製造出一種Co3O4@PDA-rGO光熱氣凝膠。該光熱氣凝膠具有出色的光吸收性能和親水性，以此光熱氣凝膠材料製備出的2D光熱蒸發器的蒸發速率可達1.60 kg·m-2·h-1，而製得的3D蒸發器可將蒸發速度提高到3.71 kg· m-2·h-1，遠遠超過2D光熱蒸發器的理論蒸發極限。這主要歸因於3D光熱蒸發器能夠大大增加的蒸發表面積，減少從頂部蒸發表面到環境的能量損失，同時其側面蒸發表面能夠從周圍環境中吸收額外的能量用於促進蒸發。此3D結構的光熱蒸發器在海水淡化方面也具有出色的實用性能，顯示出了巨大的應用潛力和價值。

      太陽能光熱界面水蒸發（ISSG）作為一種綠色環保經濟的技術，可廣泛應用於太陽能轉換，海水淡化，廢水淨化，消毒，發電和制氫等各個領域。為了提升ISSG的蒸發速率和能量轉化效率以獲得更高的淨水產量，開發具有高效光熱轉換性能的光熱材料和通過合理設計光熱蒸發器的結構實現太陽能蒸汽產生過程中的能量管理優化成為了當前這一領域中研究的重點。目前用於ISSG的光熱材料主要有碳基材料，金屬基材料，聚合物材料和半導體材料。其中半導體材料作為光熱材料用於ISSG時顯示出了出色的光熱性能。Co3O4是一種在聚光太陽能系統中常規使用的光熱半導體材料，其出色的熱穩定性使其可以在>750˚C的高溫下持續穩定工作。但是，如此理想的PTM卻很少被用於ISSG。

       除了優化光熱材料之外，合理設計光熱蒸發器的結構從而儘可能地減少能量損失和提高整個體系的能量攝入也能夠有效地提升太陽能水蒸發效率。例如，在光熱蒸發表面和水之間引入1D或2D水傳輸路徑，從而在空間上將這兩部分分開，使得從蒸發麵到水的熱傳遞能量損失最小化，可以顯著提高太陽能光熱水蒸發的整體能效。另外，由光熱蒸發表面和冷蒸發表面組成的3D蒸發器，其冷蒸發表面能夠從周圍的空氣中吸收額外的能量來進一步促進整體太陽能水蒸發。此外，一些精心設計3D蒸發器能夠回收水蒸氣冷凝過程中產生的潛熱，從水中吸取能量以增強太陽能光熱水蒸發。這些獨特的優點使3D結構的蒸發器具有極高的蒸發速率和能量轉換效率，甚至可以超出2D光熱蒸發器的理論光熱轉換極限。

      這項研究用PDA包裹的Co3O4納米顆粒和rGO的混合光熱材料製備出用於ISSG的2D和3D光熱蒸發器。Co3O4作為一種典型的p型半導體材料，在紫外可見光區具有出色的光吸收性能。而PDA是一種眾所周知的光熱聚合物，可以通過自聚作用在任何基材上生長，將其生長在Co3O4納米顆粒表面（Co3O4@PDA）可以有效增強Co3O4@PDA材料的親水性。再引入rGO納米片材料以補償近紅外區的光吸收，從而使這種複合光熱材料（Co3O4@PDA-rGO）在紫外-可見-近紅外區都具有出色的光吸收性能。將由這種複合光熱材料製備的3D光熱蒸發器用於油燈式光熱蒸發裝置中不僅能夠從入射光中吸收能量，而且具備從周圍環境中吸收能量的能力，從而展現出極高的蒸發速率。

      文章首先介紹了Co3O4@PDA-rGO光熱氣凝膠的合成過程。先將前驅物Co(OH)2通過煅燒形成Co3O4 納米顆粒。再通過多巴胺的自聚合作用將超薄的PDA層塗覆在Co3O4 納米顆粒的表面。合成的Co3O4@PDA NP和二維rGO納米片狀材料分散在熱瓊脂糖溶液中，並將其用滴塗法均勻的覆蓋在棉質纖維素基底上，然後通過自凝膠化和冷凍乾燥形成氣凝膠材料。製備好的Co3O4@PDA-rGO光熱氣凝膠具有相對較高的蒸發比表面積，超親水性，優良的機械強度，出色的化學穩定性和極高的光吸收性。最後，通過簡單的裁剪縫合即可製作出2D圓形和3D圓柱狀的光熱蒸發器。

     圖1. (a) Co3O4@PDA-rGO 光熱氣凝膠合成示意圖. (b) Co3O4 和 (c) Co3O4@PDA 納米顆粒掃描電鏡照片. (d) Co3O4@PDA納米顆粒的高分辯透射電鏡照片. (e-g) Co3O4@PDA 納米顆粒的XPS譜圖.


      隨後，研究團隊對2D和3D光熱蒸發器的蒸發性能進行了測試。研究發現，用Co3O4@PDA-rGO混合材料作為光熱材料製備的2D光熱蒸發器的蒸發性能明顯優於用Co3O4和Co3O4@PDA製備的2D光熱蒸發器。同時，通過優化Co3O4@PDA-rGO混合材料中Co3O4@PDA和rGO的含量，可獲得最高的蒸發速率為1.60 kg·m-2·h-1。由於蒸發表面的平均溫度明顯高於環境溫度，蒸發表面通過對流和輻射到周圍環境的能量損失不可避免。通過計算，2D光熱蒸發器的能量轉換效率為84%。對於3D柱狀光熱蒸發器，隨著蒸發器高度由2 cm增加至4 cm，蒸發速率均明顯高於2D光熱蒸發器，由2.85 kg·m-2·h-1提升至3.71 kg·m-2·h-1。這是由於總的蒸發表面積增加，而且頂部（照射面）蒸發麵的平均溫度低於2D蒸發表面的平均溫度，僅稍高於環境溫度，因此能量損失大大減少（0.01 W）。同時側表面的蒸發麵平均溫度遠低於環境溫度，可以從環境中吸取大量的能量（0.33 W），經過計算整個3D蒸發器從環境中獲得的淨能量增益為0.32 W，進而提升了整個蒸發體系的蒸發速率。其相應的能量轉換效率為超過了理論上的光-蒸汽轉換極限。

圖２. 1個太陽照射(a) 0, (b) 1, (c) 5 and (d) 30 分鐘時的 2D光熱蒸發表面的紅外相機照片和(e)相應的蒸發表面的溫度變化曲線。1個太陽照射(f) 0, (g) 1, (h) 5 and (i) 30 分鐘時的3D光熱蒸發器表面的紅外相機照片以及(j)相應的上表面和側面溫度變化曲線.


      最後，研究團隊用3D蒸發器（高4 cm）進行了海水淡化的可行性測試。結果表明，收集的冷凝水中的Na+，K+，Ca2+，Mg2+濃度分別降低至0.19、0.07、0.12和0.02 ppm，遠低於《世界衛生組織》規定的可飲用淡化水的鹽度值。同時在冷凝水和殘留的海水中均未檢測到Co離子，證實了Co3O4對海水的優異化學穩定性。而且3D光熱蒸發器在重複海水淡化的循環測試過程中保持了較好的穩定性。3D蒸發器還顯示出良好的耐鹽性能。

圖３. (a) 海水和收集冷凝水中的主要離子濃度。(b) 3D光熱蒸發器在1個太陽照射下連續8個循環的穩定性測試。

      用Co3O4@PDA-rGO光熱氣凝膠為光熱材料製備的2D和3D蒸發器具有超高的光吸收性和超親水性，因此在太陽能水蒸發過程中均表現出出色的蒸發性能。2D蒸發器的蒸發速率為1.60 kg·m-2·h-1，相應的能量轉換效率為84%。對於3D蒸發器（高4 cm），由於增大了蒸發表面積，減少了從頂部蒸發表面到環境的能量損失，並且增加了側面蒸發表面從環境中獲得的能量，因此蒸發速率可顯著提高到 3.71 kg·m-2·h-1。此3D蒸發器在連續海水淡化過程中也表現出出色的蒸發性能和穩定性，在海水淡化應用中潛力巨大。

Gao T, Wu X, Owens G, Xu HL. A cobalt oxide@polydopamine-reduced graphene oxide-based 3D photothermal evaporator for highly efficient solar steam generation, Tungsten, 2020, DOI: 10.1007/s42864-020-00062-6.


https://link.springer.com/article/10.1007/s42864-020-00062-6


內容為【鎢科技英文 Tungsten】公眾號原創，供稿人：徐浩蘭。

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       徐浩蘭 博士，南澳大利亞大學未來工業研究所(Future Industries Institute)資深研究員。2008年於中國科學院上海矽酸鹽研究所獲得博士學位，2009-2010年作為洪堡學者在德國馬普膠體界面研究所從事博士後研究工作。2011年加入南澳大利亞大學，並於2012年獲得澳大利亞國家研究理事會優秀青年科學基金資助(Australian Research Council Discovery Early Career Researcher Award)，開始獨立從事科研工作。2015年獲得南澳大學特聘研究員(Foundation Fellow)基金資助加入未來工業研究所。2019年獲得澳大利亞國家研究理事會未來學者基金資助(ARC Future Fellow)。

       目前主要從事面向工業發展和應用的研究，主要包括：1）光熱材料在海水淡化和儲能領域的應用等；2）油水界面，乳液物理化學性質的研究及其應用。已在Angewandte Chemie-International Edition, Advanced Science, ACS Nano, Nano Energy, Chemical Science, Advanced Functional Materials, Science Bulletin等雜誌發表論文86餘篇，H因子35，文章引用超過6300餘次 (google scholar)，單篇平均引用超過70次。

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