JACS發表贛南師範大學唐紹彬教授最新研究成果

2021-02-15 化學科訊

近日，贛南師範大學化學化工學院唐紹彬教授團隊的最新研究成果《包夾在氮化硼和石墨烯層間的單原子實現非強且非弱的極化場作為有效的固氮催化劑》（Realizing A Not-Strong-Not-Weak Polarization-Electric Field in Single Atom Catalysts Sandwiched by Boron-Nitride and Graphene Sheets for Efficient Nitrogen Fixation）在化學領域頂級雜誌《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）（影響因子14.695）上發表，唐紹彬為論文第一作者，贛南師範大學為該研究成果第一完成單位。

　　

氨（或稱氨氣，分子式NH3）對地球上的生物相當重要，它是許多食物和肥料的重要成分，也是製造硝酸、化肥、炸藥的重要原料，在國民經濟中佔有重要地位。目前工業合成氨的方法是Haber-Bosch工藝：在高溫高壓條件下，利用催化劑將氮氣和氫氣轉化為氨。高能耗、汙染，且對設備要求高等是Haber-Bosch工藝的缺點。溫和條件下電催化N2還原（NRR）合成氨所需設備簡單、易操作，已成為近年來一種廣泛研究的新路徑，其中，研發高穩定、高活性、低成本的NRR電催化劑是關鍵核心技術。

　　

　　（氮分子在BN/TM/G上活化和極化示意圖）

在眾多潛在催化劑中，過渡金屬（TM）單原子催化劑（single-atom catalysts, SACs）憑藉其獨特的高活性、高原子利用率等優勢，在電催化N2還原領域具有廣闊的應用前景。然而，SAC過強的極化效應也會對電催化NRR帶來負面影響。

該課題研究團隊採用第一性原理模擬，首次設計了單TM原子夾在氮化硼（BN）片和石墨烯層間的三明治結構（BN/TM/G）作為高效的NRR SACs。原創性地提出了，用電荷分布局域的BN和電荷離域的石墨烯包夾單TM原子的三明治結構，實現了不太強，也不太弱的極化場，從而提高氮還原的活性和選擇性。

通過考察一系列金屬原子，研究團隊發現了SACs能夠貢獻電子給BN片，進而在表面上建立一個優化的極化場。臨近TM位置的B原子接受了金屬原子的極化電荷從而被活化，可以作為氮分子活化和還原的催化位點。這種三明治SACs中優化的極化場具 有優異的NRR電催化活性， 並且可以有效抑制析氫反應。該工作不僅為活化惰性BN片提供了的一個新的策略，而且為電催化合成氨提供了新的路徑。

論文連結：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c09527

來源：贛南師範大學



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