Science Advances：把單原子分散催化劑做到量子點上面去！

2020-08-16 讀懂科學

原子級分散的多相催化劑具有高度可調的活性、穩定性和反應性。從原子尺度理解多相催化劑的催化機理，對於提高催化劑的本徵活性、活性位點密度、電子傳輸和穩定性都至關重要。

有鑑於此，澳大利亞雪梨科技大學汪國秀教授，阿德萊德大學喬世璋教授，清華大學李亞棟院士等人報導了一種全新的合成策略，可以在閃鋅礦NixZCS QDs中實現Ni的原子分散，以最大限度地提高其在太陽光碟機動下的高效和持久的光催化水分解性能。

圖1. 材料表徵

合成策略

研究人員以金屬氯化物和硫代乙醯胺（TAA）為前驅體，油胺（OLA）為還原劑和穩定劑，採用熱注射法製備了化學計量比的ZCS QDs。將Ni分散到ZCS QDs中，得到了四個NixZCS（x=0.015625，0.03125，0.0625和0.125）QDs。

催化性能

分散在ZCS QDs中的微調Ni原子具有18.87 mmol h-1 g-1的超高光催化制氫活性。

圖2. 性能

催化機理

由實驗研究和DFT計算相結合，揭示了高光催化性能的機理。這包括：

i）所製備的Ni0.03125ZCS QDs具有高活性的單價Ni(I)在(111)面上的有利的表面工程；

ii）各向異性(110)/(111)界面之間的表面異質結，以加強由於BIEF的載流子分離；

iii）合適的表面H2吸附熱力學。

圖3. 機理

小結

這項工作證明了QDs的物理化學性質在高效光催化制氫中的協同調節作用。因此，所報導的方法可以為優化催化劑中多相元素的準確引入量提供一條有效的途徑。

參考文獻：

D. W. Su, et al, Atomically dispersed Ni in cadmium-zinc sulfide quantum dots for high-performance visible-light photocatalytic hydrogen production, Sci. Adv. 2020

DOI: 10.1126/sciadv.aaz8447

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