西安交大前沿院在異自旋環形分子磁交換研究中取得新進展

2021-01-08 西安交大新聞網

近幾十年，分子磁性的不斷研究使其在單分子磁體、單鏈磁體、分子磁製冷劑、自旋量子比特和單分子螺旋磁矩等領域取得了重要的進展。在這些體系中，磁交換作用的深入理解和研究是分子磁學的研究核心之一。有限的環狀多核簇合物因其可以作為一維無限鏈體系的等價模型吸引了廣泛的研究興趣，包括同自旋和異自旋體系。但對於金屬中較多的「巨型」環狀分子，其磁能級密度劇增，磁交換的深入研究難度較大，通常難以得到確切的解。

近日，在鄭彥臻教授指導下，西安交通大學前沿院博士生秦雷採用醇胺類配體，在溶劑熱條件下成功地製備出一系列具有八個鉻(III)和八個稀土(III)離子中心的十六元環狀異自旋簇合物。有趣的是，整個環狀結構由Cr(III)和Ln(III)離子交替構成，是目前報導的Cr-Ln體系中核數最大的簇合物。由於{Cr8Gd8}分子對稱性較高，經簡化後利用量子蒙特卡洛理論計算表明Cr(III)與Gd(III)之間為反鐵磁交換（交換常數為2.1K）。因此，在低溫下自旋呈亞鐵磁狀排布，整個分子體系呈現出ST= 16的自旋基態（即所有的Cr(III)和Gd(III)自旋各自平行排列，但Cr(III)和Gd(III)的自旋排列反平行）。進一步通過低溫脈衝高場磁化強度測試與理論計算吻合非常好，從而驗證了平均2.1 K的磁交換常數。另外，{Cr8Dy8}分子在低溫呈現出磁慢弛豫行為和無零場隧穿效應的磁滯回線，表明出現磁體行為。磁稀釋樣品{Cr8Dy0.046Y0.954}的交流磁化率研究發現頻率依賴性消失，表明{Cr8Dy8}分子的慢弛豫行為來自於整個分子而不是單個離子的各向異性，在這類大型的3d-4f環狀簇合物中極為罕見，證明該{Cr8Dy8}分子是一個單分子磁體。

    該研究工作完美地通過磁交換作用將兩個Gd和Dy的同系物分子結合在十六元環中，形成了不同的磁功能（即Gd為具有較大基態的亞鐵磁分子，而Dy則為單分子磁體），可用下圖形象表示。

    該項研究工作得到了自然科學基金重點國際（地區）合作項目、面上項目、武漢國家強磁場研究中心、唐仲英基金會的支持。相關論文發表在國際化學領域的權威期刊 Angewandte Chemie International Edition（影響因子11.99）上，文章題目為「Quantum Monte Carlo Simulations and High-Field Magnetization Studies of Antiferromagnetic Interactions in a Giant Hetero-Spin Ring」。西安交通大學前沿院為該論文第一作者及通訊作者單位。

    鄭彥臻為前沿院青年拔尖（A類）教授、「仲英青年學者」學者，主要研究方向為分子磁體及功能團簇。

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