天津大學《ACS Sustainable Chem. Eng》:簡易合成高性能氮摻雜...

2020-12-08 騰訊網

本文要點:

以聚丙烯醯胺(PAM)為碳源和氮源的一鍋法合成氮摻雜的分級多孔碳。

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成果簡介

天津大學化工學院彭文朝副教授團隊在《ACS Sustainable Chem. Eng》期刊發表名為「Facile Synthesis of High-Performance Nitrogen-Doped Hierarchically Porous Carbon for Catalytic Oxidatio」的論文,研究使用硝酸鈉(NaNO3)作為模板,聚丙烯醯胺作為氮和碳的前體,製備具有超高比表面積(SSA)的氮摻雜的多孔碳。具有均勻分散的大孔(50 200nm),中孔(2 4nm)和微孔(0.7 1.2nm)可以形成高度分層的多孔結構。

所得材料可用作PMS活化和苯酚降解的活性碳催化劑。還通過自由基猝滅測試和電子順磁共振(EPR)技術研究了PMS激活機制,其中確定了非自由基主導的氧化途徑。這項研究為合成具有大SSA的N摻雜和多孔碳材料提供了一種簡單方法。此外,它有助於獲得有關碳質材料PMS活化機理的新見解.

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圖文導讀

圖1.通過NaNO3鹽模板法合成分級多孔碳的示意圖。

圖2. 樣品的N 2吸附-解吸等溫線曲線(a),SSA值(b)孔徑分布(c)。

圖3. PAM-0.5-700催化劑的形態和結構。(a,b)SEM圖像。(c,d)TEM圖像。(e,f)高解析度TEM圖像。(g)SAED模式。(h)XRD模式。(i–l)EDX映射圖像。

圖4.(a)具有不同比例的PAM / NaNO 3的PAM-700的拉曼光譜。(b)選定樣品的XPS調查光譜。

圖5.(a)在不同催化劑上苯酚的去除率與時間的關係。(b/c)PAM-0.5-700中的PMS和催化劑的不同劑量的催化性能,(d)在不同的PMS用量和催化劑用量下反應速率常數。

圖5. PAM-0.5-700/PMS的EPR譜

圖7.碳催化劑上PMS活化的圖解。

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小結

本研究使用便捷的一鍋法熱解法製造了氮摻雜和分級多孔碳。聚丙烯醯胺和NaNO3分別用作前體和孔模板。分解後的NaNO3可以產生具有約4500 m2g–1的非常大的SSA的分層多孔結構,通過水衝洗輕鬆實現模板的移除。最佳的催化劑對PMS活化具有超高的催化活性,可促進水溶液中苯酚的降解。較大的SSA和多孔結構可以充分暴露出活性部位,研究表明,由於多孔結構中大量缺陷邊緣的形成,PMS活化途徑可從自由基為主的過程轉變為非自由基途徑。

文獻:

Facile Synthesis of High-Performance Nitrogen-Doped Hierarchically Porous Carbon for Catalytic Oxidation

作者:

Zhe Yang,Xiaoguang Duan,Jun Wang,Yang Li,Xiaobin Fan,Fengbao Zhang,Guoliang Zhang,Wenchao Peng*

https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.9b07469

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