Adv. Funct. Mater:電弧放電合成N摻雜石墨烯

2021-01-15 材料分析與應用



簡易的方法,通過在電弧放電法利用氧化石墨烯和固態氮源作為陽極碳填料,提高大規模合成石墨烯中的氮摻雜效率和調節摻雜劑的鍵合構型。

工業規模生產的方法阻礙了石墨烯材料的廣泛應用。之前研究報導了電弧放電可用於石墨烯薄片的批量生產中,但由於其不能控制合成和雜原子摻雜,因此電弧放電並未引起人們的廣泛關注。在這項研究中,提出了一種通過使用陽極碳填料電弧放電提高N摻雜石墨烯合成中摻雜效率的簡便方法。與根據先前文獻通過電弧工藝合成的N摻雜石墨烯(N的1.5%)相比,所得石墨烯薄片增加的摻雜水平(≈3.5%N),並且石墨N富集程度很低,這很少實現通過常規方法,同時保持較高的渦輪層結晶度。獲得高面積電容,優於大多數碳材料,這歸因於外在擬電容,高結晶度和裸露石墨烯邊緣的豐度的協同效應。這些結果凸顯了基於石墨烯的超級電容器中電弧放電產生的N摻雜石墨烯薄片的潛力,以及經過充分研究的活性剝落石墨烯和還原石墨烯氧化物。


2.1製備和結構表徵


電弧放電中石墨烯的常規氮摻雜通常在含氮氣氛中進行。然而,與其他方法相比,在摻雜效率方面,結果明顯差。根據我們電弧放電方法的經驗,改變環境氣體參數(緩衝氣體和壓力)不是獲得更高氮摻雜效率的有效方法。因為反應區域嚴格限制在排放核的附近,並且在排放過程中碳材料從核到周圍區域的大量流出進一步阻礙了氮反應物的存在。石墨烯的成核和生長區域(如圖 1所示)

圖1、電弧放電方法和石墨烯薄片的表面形態。



表1. 原始和摻氮石墨烯的孔隙率


圖2、NAG 3的光譜分析和NAG樣品的化學鍵合表徵


表2. 所得材料中陽極碳前體的質量百分比,元素組成和氮摻雜劑的鍵合構型


圖3、原始石墨烯和N摻雜石墨烯薄片的拉曼表徵


2.2 雙電層電容器(EDLC)中N摻雜石墨烯對電解質的吸附能力

圖4、原始石墨烯和NAG樣品的電化學性能。


圖5、文獻中AG,NAG和其他碳材料的面積歸一化電容的比較。碳材料的電容值要麼在相應的參考文獻中報告,要麼根據報告的BET表面積和比電容進行計算。等高線顯示特定的電容值。


使用不同的碳填料通過在電弧放電法合成石墨烯,可以提高石墨烯材料的氮摻雜效率(最高≈3.5%),而不會顯著損害石墨結構的結構完整性。而且,所獲得的石墨烯材料還摻雜的N種石墨,這在以前的研究中很少獲得。儘管較低SSA(<100 m 2 g -1),但N摻雜的石墨烯薄片仍具有出色的離子吸附能力,其面積歸一化電容為63 µF cm -2。單位表面積如此出色的離子存儲量歸因於外部摻雜假電容,由於氮摻雜而產生的改進的量子電容和空間電荷電容以及多層石墨烯納米片中暴露的邊緣位置的豐富性的綜合作用。鑑於工業規模大規模生產N摻雜石墨烯薄片的巨大弧光放電潛力,這種石墨烯材料(也稱為「 AG」)與活性脫落石墨烯和rGO一起有望成為有前途的候選材料。基於石墨烯的超級電容器的應用。


參考文獻:High Areal Capacitance of N‐Doped Graphene Synthesized by Arc Discharge
https://doi.org/10.1002/adfm.201905511

來源:文章來自Adv. Funct. Mater網站,由材料分析與應用整理編輯。



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