Mn摻雜PbTe的能帶結構和分波態密度
PbTe是一類發展較早的中溫熱電材料。其晶格結構簡單，為面心立方的NaCl結構，晶格熱導率較低（2.2 W/mK），禁帶寬度理想（0.32 eV），熔點較高（1095 K），因具有優異的熱電性能而受到廣泛關注。通過不同元素摻雜來修飾能帶結構的能帶工程被視為提高材料電輸運性能的有效手段。近年來，Heremans等人和Pei等人在PbTe摻雜方面分別做出了重要的研究工作，能帶工程的機理也由此歸分為「共振態」和「多能谷」兩種作用機制。
相對於其它3d 過渡族元素摻雜表現出「共振態」效應，Mn摻雜PbTe表現出「多能谷」效應。中國科學院寧波材料技術與工程研究所通過第一性原理計算分析了不同作用機理的根源以及Mn摻雜對PbTe的價帶結構調節機理，最後還預測了兩種作用機制相互轉變的條件。研究發現，Mn摻雜PbTe的基態是磁矩為5μB/Mn的鐵磁態。Mn的5個d 電子全部排列在自旋向上態，剛好形成全佔據的自旋向上態和全空的自旋向下態，由於強烈的磁關聯劈裂作用，使得d 電子軌道遠離費米面。在其它3d 過渡金屬不能形成全滿或者全空的狀態，d 電子軌道將靠近費米面形成「共振態」效應。如能帶結構圖所示，Mn的d 電子選擇性作用到次級價帶上並使其上升從而縮小最高價帶和次級價帶之間的能量差，形成「多能谷」效應。通過分波態密度的分析，可以看出這種效應來源於Mn-d 電子eg軌道和Te-p電子軌道的反鍵態。如果陽離子p電子軌道下降或者d 電子eg軌道上升，也就是兩種電子軌道之間的能量差減小，如下圖所示，反鍵態電子態密度將逐漸增大，「多能谷」效應將逐步向「共振態」效應轉變。相關研究結果已發表在國際期刊J. Phys.: Condens. Matter 27, 095501 (2015)。
該研究工作得到了國家自然科學基金（11404350）、中國博士後基金（2014M551782）、寧波市自然科學基金（2014A610003）和寧波市科技創新團隊（2014B82004）的支持。（來源：中科院寧波材料技術與工程研究所）
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