在過去的一個世紀裡，大氣中的二氧化碳（CO2）濃度一直在增加，給全球氣候變化和溫度上升帶來了嚴重的後果。為了減少大氣中的二氧化碳，並將其作為可持續能源的原料，人們非常希望能夠捕獲和利用二氧化碳來製造有價值的化學品。
中國科學院大連化學物理研究所的研究團隊與河北工程大學研究人員合作，表徵了一種過渡金屬M[η2-(O,O)C]對CO2的高效活化。研究成果於12月28日發表在《Journal of Physical Chemistry Letters》上。
研究人員基於最新研製的紅外光解光譜儀，合成並表徵了一種前所未有的過渡金屬M[η2-(O,O)C]基團中雙氧金屬-CO2配位的[ZrO(CO2)n>=4]+絡合物。Zr[η2-(O,O)C]產生了CO2-自由基配位，在CO2活化方面表現出很高的效率。這些系列的M[η2-(O,O)C]絡合物的CO2自由基和非線性特徵可能使其在許多重要反應中具有高反應性，如C-C偶聯和C-H活化。
某些金屬形成這種耐人尋味的M[η2-(O,O)C]物質有兩個重要的先決條件：金屬中心具有較高的還原能力以及金屬中心的氧化態比其最高態逐一降低。
研究人員針對不同過渡金屬和主族金屬對M[η2-(O,O)C]絡合物形成的影響進行了系統分析，全面揭示了單一金屬中心活化CO2的微觀機理，為分離的過渡金屬原子分散在支撐物上的單原子催化劑提供了設計標準。這項研究有望被整合到二氧化碳活化和利用技術中。
該研究強調了M[η2-(O,O)C]在CO2活化中所發揮的關鍵作用，並為開發具有獨立過渡金屬原子分散在支撐物上的相關單原子催化劑開闢了新的途徑。
論文標題為《Spectroscopic Identification of Transition-Metal M[η2-(O,O)C] Species for Highly-Efficient CO2 Activation》。