城市環境所在室溫催化降解甲醛研究中取得進展

2020-09-27 中國科學院科技產業網

人類健康與室內環境質量密切相關。甲醛（HCHO）是室內的主要汙染物之一，釋放時間長達3至15年。開發高效的淨化室內甲醛技術，有助於創造健康的居住環境。

中國科學院城市環境研究所研究員賀泓研究組長期從事室溫催化降解甲醛研究，發現表面羥基在甲醛氧化反應過程中具有重要作用。

氧空位是活化水產生表面羥基的重要活性位點，高溫還原是產生氧空位的手段之一。賀泓研究組系統研究了高溫還原對Pd/TiO2催化劑室溫氧化甲醛的影響，證明高溫還原可顯著提高Pd/TiO2在室溫氧化HCHO的能力。

Pd/TiO2-300R和Pd/TiO2-450R催化氧化HCHO的機理

表徵結果表明，高溫還原能誘導更強的金屬載體相互作用，有利於活化O2和H2O，產生高活性的氧和羥基物種，可將甲酸鹽直接轉化為CO2和H2O。高溫處理通常會引起貴金屬燒結團聚，但該研究發現高溫並未引起Pd顆粒團聚反而促進了Pd的分散，研究推測可能是因為高溫還原導致TiO2表面產生氧缺陷並提升Pd納米顆粒的流動性，Pd粒子在擴散過程中被載體的氧缺陷捕獲。相關成果發表在Applied Catalysis B: Environmental和Topics in Catalysts上，助理研究員李要彬為第一作者，賀泓為通訊作者。

粒徑分布。a)：Pd/TiO2-300R，b)：Pd/TiO2-450R

為進一步從多角度深入剖析表面缺陷對Pd/TiO2催化劑Pd顆粒分散度的影響以及室溫氧化甲醛的構效關係，研究組對載體前進行處理，在TiO2表面構建Ti3+缺陷，在製備過程中利用缺陷錨定Pd離子，從而製備高分散的Pd/TiO2催化劑。表徵結果表明，高溫還原後TiO2表面產生Ti3+缺陷，進而增強金屬-載體相互作用穩定Pd粒子。

Pd/TiO2-X催化氧化HCHO的活性和Pd顆粒分布的示意圖

隨著Pd分散度增加，氫溢流作用增強，Pd/TiO2催化劑表面出現更多的氧空位，在Pd與氧空位的協同作用下進一步增加了Pd納米顆粒周圍的電子云密度，Pd活性位點和氧空位位點的活性均得到極大提升。因此，催化劑表面活性氧物種增多，提升了HCHO催化性能。相關成果發表在Applied Catalysis B: Environmental上，博士生王春穎為第一作者，賀泓、李要彬為共同通訊作者。

相關研究得到國家自然科學基金、福建省自然科學基金資助。

來源：城市環境研究所

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