河工大《ACS AM》效率9.4%！高效穩定的鈣鈦礦發光器件

2020-09-27 材料material

導讀：本文主要是通過調整空穴傳輸層來控制載流子的輸運行為並獲得高質量的活性鈣鈦礦發光層薄膜。修改的PEDOT:PSS產生了更深的功函數更適合於從HTL到EML的電荷注入。更重要的是，改進了PEDOT:PSS薄膜可以誘導低維鈣鈦礦相，鈍化EML中的缺陷，從而顯著改善發光。在適當的Cs/Pb比下，PeLED的低開啟電壓為2.54V，最大亮度為23033cd/m2，最高電流效率為29.38cd/A，相應的最大外量子效率為9.4%，壽命延長了6.1h。


鈣鈦礦型發光器件（PeLED）中底層空穴傳輸層（HTL）的性質通過影響其電荷輸運和活性鈣鈦礦發光層（EML）的質量，在決定光電性能方面起著至關重要的作用。然而，當前空穴傳輸層的質量還不能滿足人們的需求。河北工業大學，中國科學院長春光機物理研究所和廣西大學等單位的研究人員針對這一問題進行了相關研究。該論文以題目為「Boostingthe Efficiency and Stability of Perovskite Light-Emitting Devices by3-Amino-1-propanol Tailored PEDOT: PSS Hole Transport Layer」 發表在ACS Applied Materials ＆ Interface期刊上。


論文連結：

https://doi.org/10.1021/acsami.0c13214


大量的研究表明，通過在鈣鈦礦前驅體中加入有機添加劑或通過與它們的官能團的相互作用作為中間層，可以有效地鈍化非輻射缺陷位點。在這些高效添加劑中，大基團滷化銨可嵌入三維骨架中形成低維鈣鈦礦，增加激子結合能（Eb），從而實現有效的輻射複合。通過這種巧妙的策略，在外量子效率（EQE）超過10%的情況下，有效PeLED取得了重大進展。考慮到上述兩個方面，具有-OH和-NH2官能團的氨基醇可能是合適的添加劑，在調節能壘和抑制非輻射缺陷方面具有雙重作用。


在此，利用一種新的添加劑3-氨基-1-丙醇（3AP）對其進行改性。這一策略可以顯著深化功函數，有利於空穴注入。更重要的是，3AP改進了PEDOT：PSS可以直接誘導LD/3D混合鈣鈦礦型EML，保證有效的輻射複合，而不犧牲EML的導電性。因此，這些優點使PeLEDs的EL性能顯著提高。通過進一步探索前驅體中Cs/Pb比值的影響，實現了最佳PeLED的最大亮度為23033cd/m2，最大CE為29.38cd/A，最大EQE約為9.4%，操作穩定性提高了~6.1h。（文：愛新覺羅星）


圖1。（a）PEDOT：PSS和3AP的分子結構，（b）僅空穴器件的I-V曲線：ITO/PEDOT：PSS或3AP-PEDOT：PSS/HAT-CN/Al，（c）高結合能二次電子切斷和3AP修飾PEDOT：PSS。原子力顯微鏡圖像（d）PEDOT：PSS薄膜和（e）3AP-PEDOT：PSS薄膜。3AP的PEDOT：PSS是75mg/ml乙醇，除非另有說明。


圖2。二甲基亞碸在（a）上的接觸角PEDOT：PSS和（b）3AP- PEDOT：PSS薄膜。（c）上沉積的CsPbR3薄膜的AFM圖像PEDOT：PSS和（d）3AP：PSS薄膜。（插圖為對應的掃描電鏡圖像）（e）純矽襯底上CsPbBr3薄膜的PL光譜PEDOT：PSS和3AP-PEDOT：PSS薄膜。3AP的（f）N1s和3AP上鈣鈦礦的XPS譜-PEDOT：PSS和（g）Pb4f用於鈣鈦礦薄膜的研究PEDOT：PSS和3AP-PEDOT：PSS。（h）CsPbBr3薄膜的光致發光衰減曲線PEDOT：PSS和3AP-PEDOT：PSS薄膜在它們的峰值波長上被監測。


圖3。3D或LD/3D混合鈣鈦礦薄膜的溫度依賴性PL特性。（a）—（c）歸一化溫度依賴型螢光光譜。（d）—（f）溫度為60K至300K時的PL強度。


圖4。（a）PeLED的器件結構。（b）PeLED設備每層的能量圖。（c）不同濃度3AP修飾的PeLEDs的電流密度（d）亮度、（e）電流效率和（f）EQE隨驅動電壓的變化PEDOT：PSS薄膜。


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