研究揭示氮化鐵在二氧化碳高效加氫制C2+烴反應中的催化活性來源

2021-01-08 科學網

研究揭示氮化鐵在二氧化碳高效加氫制C2+烴反應中的催化活性來源

作者：

小柯機器人

發布時間：2020/11/20 16:54:24

天津大學化學系張兵課題組在氮化鐵催化劑催化二氧化碳加氫反應機理方面取得新進展。2020年11月18日，國際知名學術期刊《德國應用化學》發表了這一成果。

在該研究中，團隊發現Fe2N@C納米顆粒在二氧化碳選擇性加氫形成C2+烴反應中具備優異的催化活性（C2+選擇性53.96%，C2-C4=選擇性31.03%），超過了相應的Fe@C納米顆粒。原位X射線衍射、非原位穆斯堡爾譜和X射線光電子能譜表明，氮化鐵在原位轉化為高活性的碳化鐵，後者才是真正的活性物質。此外，原位漫反射傅立葉變換紅外光譜和對照實驗的綜合結果表明，原位形成的羰基鐵介導了從氮化鐵到碳化鐵的轉變過程。

據了解，開發高效催化劑和揭示其中的活性組分對二氧化碳選擇性加氫制C2+烴有著非常重要的意義。

附：英文原文

Title: Unveiling the Activity Origin of Iron Nitride Catalyst for Efficient Hydrogenation of CO2 to C2+ Hydrocarbons

Author: Bohang Zhao, Mengyao Sun, Fanpeng Chen, Yanmei Shi, Yifu Yu, Xingang Li, Bin Zhang

Issue&Volume: November 18, 2020

Abstract: Developing efficient catalytic materials and unveiling the active species is significant for selective hydrogenation of CO  2  to C  2+  hydrocarbons. Fe  2  N@C nanoparticles were reported to exhibit outstanding performance toward selective CO  2  hydrogenation to C  2+  hydrocarbons (C  2+  selectivity: 53.96%; C  2  ‐C  4  =  selectivity, 31.03%), outperforming corresponding Fe@C. In situ X‐ray diffraction, ex situ  Mssbauer  and X‐ray photoelectron spectra revealed that iron nitrides were in situ converted to highly active iron carbides, which acted as the real active species. Moreover, the combined results of in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy and control experiments suggested an in situ formed carbonyl iron‐mediated conversion mechanism from iron nitrides to iron carbides.

DOI: 10.1002/anie.202015017

Source: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202015017

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