北京建築大學王崇臣課題組在含砷廢水處理取得新進展

2021-01-10 全國能源信息平臺

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近日，北京建築大學王崇臣教授課題組在Chemosphere上發表了題為 「Superior removal of inorganic and organic arsenic pollutants from

water with MIL-88A(Fe) decorated on cotton fibers」的研究論文（Chemosphere 254 (2020) 126829）。

該論文介紹了MIL-88A（Fe）及其負載在棉纖維上的環保製備方法，系統研究了幾種MIL-88A（Fe）材料對無機砷和有機砷的吸附性能。本文為MOF材料實現規模化處理含砷廢水的提供了新的思路。

引言：砷（As）廣泛應用於木材防腐劑，殺蟲劑，藥物，顏料行業,是水環境中最危險的汙染物之一。長期接觸砷汙染的水可能導致腹瀉，肌肉無力，神經系統疾病，心律不齊，免疫系統受損，癌症，甚至死亡。

因此，世界衛生組織（WHO）建議飲用水中的最大砷含量為10 μ/gL。通常，砷在水環境中主要以無機形式的As（V），As（III）和有機化合物存在。

As（III）具有高毒性，其毒性比As（V）高60倍。有機砷如ASA和ROX被廣泛用作家禽飼料添加劑，它們排放到水和土壤中，最終可以轉化為劇毒的無機As（III）和As（V）化合物。

因此，無機和有機砷的去除是非常重要。到目前為止，已有許多技術用來去除水溶液中的砷，吸附技術具有成本低，操作簡單等特點，被認為是一種有前景的處理技術。吸附技術的關鍵在於吸附劑。常見的吸附劑，如活性炭，金屬氧化物和聚合物已被報導用於砷的脫除。

然而，這些吸附劑面臨著一些問題，如低吸附容量，吸附速度慢。因此，探索對水中的砷汙染物具有超強去除效果的環保吸附劑仍具有挑戰性。

金屬有機框架（MOF）是由金屬模板和有機連接基組成的三維框架晶體材料，它具可控的孔隙率，超高比表面積，結構可調整性等特點。MOF在吸附、能量存儲、傳感、催化等領域已得到廣泛研究。

最近，許多MOF材料，如UiO-66，UiO-67-NH 2和MIL-100（Fe）在砷吸附的領域中取得了一些傑出的成就。目前，MIL-53（Fe），MIL-88A（Fe），MIL-88B（Fe），MIL-100（Fe）和MIL-101（Fe）等鐵基MOF受到越來越多的關注。

由於出色的水和化學穩定性，Fe-MOF與砷汙染物之間容易形成Fe-O-As配位作用，Fe基MOF已被廣泛應用於砷的吸附。

然而，大多數MIL-88A（Fe）的合成方法都使用危險的有機溶劑並採用費時的水熱條件，限制了其廣泛應用。在先前的報導中，我們課題組開發了一種環保且高通量的合成方法，可以在室溫下合成MIL-88A（Fe），這為用MIL-88A（Fe）進行低成本吸附去除各種砷汙染物提供了可能性。

然而，由於溶液的流動可能會導致吸附劑的損失，因此很難實現連續的吸附去除。

本文中，通過後合成法和原位生長法在棉纖維上生長了水穩定的MIL-88A（Fe）。MIL-88A（Fe）-棉纖維的間歇和連續吸附實驗表明，MIL-88A（Fe）-棉纖維複合材料對無機As（III），無機As（V），ASA和ROX具有優異的吸附能力，並研究了其吸附動力學，熱力學，影響因素和機理。這項工作為吸附劑負載在天然棉等基質上從水中吸附環境汙染物提供了一種新的可能。

圖文導讀：

圖1MIL-88A(Fe)的SEM（a-c）和TEM圖

圖2 MC-1（a-b），MC-2（d-e）的SEM圖；MC-1（c）和MC-2（f）的EDS圖

圖3 MC-1和MC-2的XPS譜圖（a），高解析度C 1s（b），O 1s（C）和Fe 2p圖

圖4 MIL-88A(Fe)對不同pH的砷汙染物的吸附：(a) ROX, (b) ASA, (c) As(V), and (d) As(III)

圖5MIL-88A(Fe)對純水、自來水、湖水和雨水中的砷吸附：(a) ROX, (b) ASA, (c) As(V), and (d) As(III)

圖6（a）吸附前，（b）吸附As（V）後，（c）吸附As（III）後，（d）ASA吸附後和（e）ROX吸附後MIL-88A（Fe）的元素圖譜

圖7MIL-88A（Fe）吸附ROX前後的（a）C 1s，（b）O 1s，以及（c）Fe 2p高解析度XPS光譜

圖8MIL-88A（Fe）與四種不同砷汙染物之間的相互作用機理

圖9 MC-1對純水，自來水，湖水和雨水中的砷吸附性能：（a）ASA，（b）ROX，（c）As（V）和（d）As（III）

圖10MC-2對純水，自來水，湖水和雨水中的砷吸附性能：（a）ASA，（b）ROX，（c）As（V）和（d）As（III）

圖11 （a）MIL-88A（Fe）,（b）MC-1和（c）MC-2吸附後的殘留砷溶液；（d）吸附過程中溶液中鐵的濃度

圖12（a）固定床柱吸附的研究設備和（b）ROX在MC-1上的穿透曲線

小結：

總之，本文通過溫和的方法在室溫下合成了具有良好結晶的六角棒狀MIL-88A（Fe），它對無機和有機砷汙染物表現出優異的吸附能力。

MIL-88A（Fe）對As（III），As（V），ROX和ASA 的最大吸附容量分別為126.5、164.0、261.4和427.5 mg/g，高於大多數同類吸附劑。

四種砷在MIL-88A（Fe）上吸附遵循準二級動力學模型和Langmuir等溫線模型。MIL-88A（Fe）優異的吸附性能歸因於砷汙染物與MIL-88A（Fe）之間的強配位相互作用。

為了獲得良好的可回收性和便於分離，通過後合成方法和原位生長方法將MIL-88A（Fe）負載在棉纖維上，獲得了MC-1和MC-2複合材料，該複合材料對無機和無機纖維具有相同的優異去除效率。柱吸附實驗進一步證明了MC-1和MC-2可規模化處理含砷廢水。

這項工作表明，MIL-88A（Fe）負載的棉纖維對實際水中的砷汙染物的捕獲具有較大的應用前景。

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