Nat. Mater.:下一代納米技術多功能器件的開發關鍵

2020-09-03 研之成理

▲第一作者：Donald M. Evans，Theodor S. Holstad, Aleksander B. Mosberg, Didrik R. Småbråten.

通訊作者：Donald M. Evans，Dennis Meier

通訊單位：挪威科技大學

DOI：10.1038/s41563-020-0765-x

背景介紹

利用複雜氧化物中的量子效應，例如磁性，多鐵性和超導電性，需要對材料的結構和成分進行原子級控制；氧化物材料中電導率連續的變化可以實現一些創新技術，例如多層次數據的存儲晶片和用於神經形態計算的突觸設備。而基於人工氧化物的多構型器件的電導率連續的變化，受到氧化還原反應和重構域（domain reconfigurations）的驅動，這兩者需要離子長程遷移以及化學計量比或結構改變。儘管複雜氧化物中的量子效應和電導率連續的變化概念都具有巨大的技術潛力，但由於兩者互斥的要求，使得它們組合應用起來非常困難！

本文亮點

1. 本文作者通過使用導電原子力顯微鏡（cAFM, conductive atomic force microscopy）產生電中性間隙-空位對的反弗蘭克爾缺陷（anti-Frenkel defects），控制功能氧化物Er(Mn,Ti)O3的導電性去克服兩者互斥的限制。2. 這些電中性間隙-空位對的反弗蘭克爾缺陷以納米級精度生成，並在不幹擾鐵電有序性的情況下局部提高電子跳躍的電導率。3. 本文使用密度泛函理論從理論上解釋了電中性間隙-空位對的反弗蘭克爾缺陷的非易失性效應，並討論了其普遍性，為功能性氧化物和下一代多功能器件納米技術開發提出了另一種選擇。

圖文解析

▲圖1. h-Er(Mn,Ti)O3中的局域電導控制


要點：圖1.a壓電響應力顯微鏡（面內對比）圖像顯示了鐵電疇的特徵分布。 箭頭指示極化方向（暗：-P，亮：+ P）；圖1.b cAFM掃描顯示類似於圖a中–P和+ P區域導電背景較弱的導電納米環（明亮）；圖1.c在將導電電流寫入P平面外的樣品後，立即在導電條上讀取正交化電流，並在24個月後再次讀取；圖1.d平均電流的測量。這些數據表明，局部電場可以將h-Er(Mn,Ti)O3的電導率提高多達四個數量級。這些變化是持久的，耐中等溫度和化學溶劑的，並且可以在納米級的空間精度進行感應。

▲圖2. 電場感應導電特徵的形態和結構


要點：通過這些常規的掃描電鏡（SEM）和cAFM顯微鏡圖像，分析Er原子的排列時，發現導電區域內Er原子的位移或單位晶胞尺寸的變化在統計學上沒有顯著差異，這表明增強電導率的驅動機制是由於與Er原子的本地電子結構有關的微觀作用所致。此外，文獻表明h-Er(Mn,Ti)O3的不正確極化是由Er原子位移引起的，因而鐵電有序性的方向和大小不受電場引起的電導率增加的影響。

▲圖3. 生長區（as-grown）和電改性區的電子結構比較


要點：這些電子結構數據和圖像分析表明反弗蘭克爾缺陷和連續電導率變化是共存的，即正電荷（Vo』』）和負電荷（Oi』』）兩者是共存的；揭示了在更長的電場暴露下，帶反弗蘭克爾缺陷的正負電荷的分離。

▲圖4. 反弗蘭克爾缺陷和其材料的電子結構

要點：在120原子的超胞中形成反弗倫克爾缺陷示意圖：平面晶格上的氧（黃色）從其晶格位點遷移到另一個平面氧晶格位點（灰色），後者又被微移到間隙位點，這導致了反弗倫克爾缺陷的形成。通過電子結構的進一步分析顯示，與反弗倫克爾缺陷相關的電子-空穴對可能會重新結合，並產生反弗倫克爾缺陷的電補償態。 但是，後者的能量消耗很高，因此將創建新的電荷載流子來代替缺失的電子-空穴對並使系統回到平衡狀態。

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