多相催化界面限域效應研究獲進展

2020-12-06 科學網

 

近年來，中科院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究組在多相催化界面限域研究方向上開展的系列工作受到了國際同行的廣泛關注。近日受邀撰寫的綜述文章Interface-confined oxide nanostructures for catalytic oxidation reactions在《化學研究綜述》（Accounts of Chemical Research）上在線發表（Qiang Fu, Fan Yang, Xinhe Bao, Acc. Chem. Res. 2013, doi: 10/1021/ar300249b;）。

 

氧化物在多相催化反應中發揮著重要作用，主要被用作催化劑載體來分散納米金屬粒子，同時氧化物能夠通過金屬-載體的強相互作用（SMSI）強烈地影響金屬的催化性能。催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究組將基於模型體系的表面催化研究和真實催化材料中的界面催化研究相結合，創新性地在金屬表面構建納米結構氧化物形成Oxide-on-metal反轉催化體系，實現擔載的納米氧化物直接催化表面反應。由於氧化物與金屬之間的相互作用，在金屬表面上形成的氧化物為單層分散、亞穩態結構，在氧化物-金屬邊界處形成了配位不飽和的過渡金屬陽離子活性中心，能夠高效活化O2、H2O等分子，成功地用於低溫催化氧化等反應，並由此發展出「界面限域催化」的概念。

 

該研究團隊首先在Pt表面上構建了配位不飽和亞鐵結構（Coordinatively Unsaturated Ferrous，CUF）。這種界面限域的CUF中心與Pt協同作用，在O2的低溫活化過程中顯示出非常獨特的催化活性，應用於富H2氣氛下CO選擇氧化，在質子交換膜燃料電池實際工作條件下實現了燃料氫氣中微量CO的高效去除(Science 2010, 328, 1141; E&ES 2012, 5, 6313）這一概念被進一步成功擴展到Pt-Ni（JACS, 2011, 133, 1978)和Pt-Co（ChemCatChem 2012, 4, 1645)催化體系，證實3d過渡金屬氧化物與Pt構成高效的反轉催化劑。

 

近來，該團隊發現這種高活性氧化物表面結構也能夠在單層Pt（JACS, 2012, 134, 12350)和Au、Ag等非Pt貴金屬表面上得以穩定存在並表現出優異的催化性能，顯示可以在這一氧化物/金屬反轉催化體系中實現降低貴金屬用量和替代貴金屬的可能。這一新穎的催化劑活性結構為定向合成新型高效納米催化體系開闢了一條新的途徑。

 

該項目得到了國家自然科學基金委員會、國家科技部973項目和中國科學院的持續資助。（來源：中科院大連化學物理研究所）

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