最新《Science》大牛再出手！助力安全高效地存儲清潔能源

2020-10-18 材料科學與工程

甲烷和氫氣是減少碳排放的「清潔能源」，但是儲存和應用方面需要高壓壓縮，這往往不安全且價格昂貴。開發新型吸附劑是實現安全、經濟儲存甲烷和氫氣的最終目標，金屬-有機框架（MOFs）材料便是一種理想的吸附劑。該領域世界知名專家Farha教授團隊合成的MOFs能夠安全有效地儲存甲烷和氫氣，從而成為最理想的候選吸附劑材料。

隨著社會經濟發展，以石油為主要燃料產生的CO2排放已經引起世界的關注，促使人們尋找更加清潔的能源代替石油。其中，甲烷和氫氣都是相對較好的選擇，兩者都能用於代替石油作為燃料。甲烷被視為一種過渡性燃料，雖然在燃燒過程中也會產生CO2，但其排放量遠遠小於汽油的排放量。而氫氣則可以保證在燃燒過程中實現CO2的零排放量，因此氫氣被認為是「未來的燃料」。然而，在儲存和應用方面需要高壓壓縮，達到H2-700 bar，CH4-250 bar才能夠實現應用的標準，但這往往是不安全且價格昂貴。

近些年來，以美國國防部能源公司（DOE）為首的建立了專門用於發展新型能源存儲和運輸系統的指標，指出開發新型吸附劑是實現安全、經濟儲存甲烷和氫氣的最終目標。尤其是具有高達2000 m2/g的比表面積的多孔材料，如金屬-有機骨架（MOFs）、多孔炭 、共價有機骨架和多孔有機聚合物等已被廣泛用於作為清潔能源氣體車載儲存的候選吸附劑之一。這些吸附劑的特性可使裝載氣體的車輛能夠承受比目前甲烷儲存系統所需的更低的極端裝載壓力。同時，在這些吸附劑中，由無機和有機連接劑組成的MOFs材料由於其可控的化學性質，孔隙率，以及清晰的結構-性質關係，促使成為氣體儲存的重要材料。此外，在實際應用中，必須將材料的體積和重量同時考慮，這對於發展甲烷和氫氣的儲存至關重要。

近日，金屬-有機框架（MOFs）領域的世界知名專家，美國西北大學OmarK. Farha教授（通訊作者）為了解決如今CO2排放的巨大挑戰，開發出具有超高孔隙率且在重量和體積表面積之間保持平衡的吸附材料，從而使得更加方便存儲氫氣和甲烷，以替代傳統的化石燃料。相關論文以題為「Balancing volumetric and gravimetric uptake in highly porous materialsfor clean energy」於2020年4月17日發表在Science上。

論文連結

https://science.sciencemag.org/content/368/6488/297

本文報導了基於金屬三核團簇的超多孔金屬-有機骨架（MOFs）的模擬合成，即NU-1501-M（M=Al或Fe），相比較之前研究的超多孔MOF，NU-1501-Al同時具有7310 m2 g-1的高重量BET面積和2060 m2 cm-3的高體積BET面積，同時滿足了四個BET一致性標準。因此，該MOF的高孔隙率和表面積同時具有出色的氫和甲烷重量和體積存儲性能：NU-1501-Al以0.66 g g-1的數值超過美國能源部制定的0.5 g g-1甲烷儲存量，以及在溫度和壓力變化的情況下，展現出最佳的可儲存氫容量。

圖1.NU-1501的設計合成過程。（A-C）NU-1501-M（M=Fe和Al）與6-c acs網絡的原理圖；（D）NU-1501單晶的光學圖像。

圖2.分子模擬預測重量和體積的權衡。（A）由兩者顏色組成的VSA和GSA的疊加；（B）GSA和VSA與空隙率的疊加；（C）繪製的GSA和VSA與MOF最大孔徑的關係；（D）氫的體積儲存能力（VDC）與重量交付能力（GDC）；（E）在270K時，甲烷VDC和GDC；（F）在296K時，甲烷VDC和GDC。

圖3.NU-1501的孔隙度測試。（A）NU-1501和NU-1500-Al的實驗和模擬N2吸附等溫曲線（77K）；（B）NU-1501的實驗和模擬Ar吸附等溫曲線（87K）；（C）N2（77K）吸附等溫曲線下NU-1501-Al的DFT孔徑分布。

圖4. NU-1500-Al和NU-1501-Al的高壓氫氣和甲烷吸附性能。（A，B） NU-1501-Al和NU-1500-Al在77、160和296K時的實驗和模擬吸氫；（C，D）NU-1501-Al和NU-1500-Al在270和296K時的實驗和模擬甲烷吸附；（E，F）根據晶體密度計算的NU-1501-Al和NU-1500-Al對氫氣和甲烷的體積吸附吸收。

圖5.根據實驗吸附研究提出的重量和體積性質的權衡。（A）選定的超高多孔材料重量和體積BET面積之間的權衡；（B）根據在溫度和壓力一起作用下能夠儲存氫氣的容量；（C-F） MOFs在室溫和接近冷凍溫度下5至80bar和5至100bar的重量和體積可儲存甲烷的能力。

總之，作者合理設計了一系列具有介孔窄且孔徑小於2.5nm的微孔NU-1501MOFs材料。優點在於合成的MOFs能夠平衡BET在重量和體積之間的區域，使之能夠安全有效地儲存甲烷和氫氣，從而成為最理想的候選吸附劑材料。特別指出的是，NU-1501在滿足所有四種BET一致性標準後，與傳統的超多孔材料如MOF-210、NU-110和DUT-60相比，具有中等的孔隙體積，NU-1501具有令人印象深刻的體積BET。

實驗和分子模擬相結合表明，在實際的環境中，NU-1501同時實現了甲烷和氫氣優異的重量儲存和體積儲存能力，以及可進一步推廣的容量，從而使這些材料成為一類新的有前途的MOF吸附劑，用於儲存和輸送甲烷和氫清潔能源。最後，從該材料的性能、高通量計算建模和實驗結果中得到的明確結構-性能關係將為下一代超多孔吸附劑的設計和合成指明了道路。（文：Caspar）

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