散射機制調控實現二維Bi2O2Se高效熱電轉換

2020-12-16 知社學術圈

基於塞貝克效應的熱電材料可以實現熱能和電能的直接轉換，在綠色清潔能源和低溫製冷等領域有著十分重要的應用，如何提高熱電材料轉化效率一直是該領域研究的核心問題。熱電參數之間的強耦合使得提高材料的熱電性能具有挑戰性。長期以來，由於載流子散射機制的複雜性，在調控載流子散射機制方面十分困難，因此常常忽略了載流子遷移率在獨立增強熱電性能（不犧牲塞貝克係數的情況下提高電導率）方面的作用。


針對該問題，新加坡科技局材料工程研究院吳靖研究員與東南大學倪振華教授，呂俊鵬教授課題組合作，發現在基於二維Bi2O2Se的場效應電晶體中施加門電壓可以調控極化光學聲子散射到壓電散射的轉變，實現了塞貝克係數與電導率的去耦合，達到了寬溫度範圍的高熱電功率因子。該研究成果以『Gate-Tunable Polar Optical Phonon to Piezoelectric Scattering in Few-Layer Bi2O2Se for High-Performance Thermoelectrics』為題在國際著名學術期刊Advanced Materials上發表。


不同於目前廣泛研究的石墨烯，過渡金屬硫化物，黑磷等二維材料，二維Bi2O2Se的低聲子群速度和強聲子非諧散射使其具有極低的熱導率(~0.92 W/mK APL 115, 193103 (2019))，同時兼具的高電子遷移率和良好的環境穩定性使得其在熱電以及能源轉化領域有著巨大的潛力。研究人員發現二維Bi2O2Se載流子遷移率在高溫下由極化光學聲子散射主導，在低溫下由壓電散射主導（如圖3c所示）。當壓電散射主導時，其遷移率顯著提高。同時電導率的急劇上升並沒有導致塞貝克係數的明顯下降，表明散射機制的調控可以實現電導率和塞貝克係數的去耦合（如圖2d所示）。這與之前通過調控載流子濃度來平衡電導率和塞貝克係數的策略顯著不同。同時，研究人員還發現這種散射機制的轉變溫度具有高度的門電壓可調性，通過施加一定大小的門電壓，可以顯著提高極化光學聲子散射到壓電散射的轉變溫度，最終實現寬溫度範圍(80-200K)的高熱電功率因子{>400μW/(m·K2)}。


圖1. a), b)和c) 二維Bi2O2Se的光學圖，晶體結構和拉曼表徵。d)和e) 熱電器件的光學圖和AFM圖。f) 二維Bi2O2Se的電學轉移曲線。

圖2. a)熱電器件測試示意圖。b)和c)不同門電壓和溫度下的塞貝克係數。d)Jonker圖，展現出兩個不同的區域。


圖3. a)和b)不同溫度和電場下二維Bi2O2Se的電導率。c)和d)遷移率的溫度依賴性，展現出極化光學聲子散射到壓電散射的轉變。


圖4. a)在不同門電壓下溫度依賴的熱電功率因子和電導率。b)寬溫度範圍的高遷移率的門電壓可調性。c)熱電功率因子作為門電壓和溫度的函數。d)在3個典型溫度下，熱電功率因子與遷移率在兩個數量級的調製上展現出近似線性的相關性。


總結展望


該工作發現了通過門電壓調控二維Bi2O2Se的散射機制可以有效的調節其熱電性能，證明了散射機制的調控可以很好的實現熱電參數之間的去耦合。高柵極可調性允許對散射機制進行精細的控制，從而揭示更深入的物理機制。對於探索低維材料應用於低溫製冷和物聯網自供電領域具有深遠意義。


該工作受到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金、新加坡A*STAR職業發展基金等項目的資助。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202004786

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