復旦譚鵬團隊揭示核-殼-表面複合球體的結晶態形貌控制物理機制

2020-10-13 量子之聲

近日，復旦大學物理學系、應用表面物理國家重點實驗室譚鵬課題組與日本東京大學教授Hajime Tanaka課題組合作，通過實驗與模擬結合，首次發現球面拓撲缺陷和球內結晶過程的動力學協同，形成核-殼-表面複合結晶體的形貌控制物理機制，為小尺度自組織結構設計，提供了新的原理和思路。9月21日，相關成果以《球體結晶態的形貌控制動力學》（「Morphology selection kinetics of crystallization in a sphere」）為題在線發表於《自然-物理》（Nature Physics)。

圖1. 左1：二維球面存在十二個呈二十面體排列的五度對稱拓撲缺陷。左2：非洲豬瘟病毒的二十面體衣殼結構。

右1：正四面體小結晶體的三維堆積。右2：小結晶體四面體形成的三維二十面體結構。

小尺度自組織結構常見於自然界和各類人工合成材料，如病毒、納米顆粒，以及大分子或顆粒聚集體形成的團簇等。以簡單的二維球面為例，傳統理論認為其表面結構主要由拓撲缺陷控制，如球面上存在12個5度旋轉對稱的點缺陷（如圖1左一）。這一理論很好地解釋了球狀病毒蛋白殼結構的形成，如非洲豬瘟病毒的衣殼結構（圖1左二）。然而，球形約束形成的三維結構具有多樣性；受到結構體的尺寸、內在對稱性等多因素影響，如具有正四面體特性的小晶粒也可由堆積效應，形成內在二十面體結構（圖一右）。兩種方式如何協調控制自組織結構體的形貌目前尚缺乏統一的物理機制。

譚鵬課題組利用三維共聚焦螢光顯微鏡（confocal microscope）對球形液滴內膠體粒子的自組裝動力學進行了三維實時原位觀測，通過控制液滴中的離子濃度，發現三種不同形貌的核-殼-表面複合結構，內核分別為二十面體超結構ICO、面心立方FCC單晶和體心立方BCC單晶，然而其表面結構仍由拓撲缺陷控制。

圖2：課題組實驗發現的核-殼-表面複合結晶態。

內核從上到下分別為：二十面體ICO，面心立方FCC單晶，體心立方BCC單晶。表面態仍由拓撲缺陷決定。

研究者通過分析三種形貌演化動力學，發現球面拓撲缺陷和體結構內在對稱性的動力學協調競爭機制：在生長初期由表面拓撲缺陷決定，在生長中期階段的外-內協調決定末態形貌。研究表明小尺度自組織結構的形貌不僅受熱力學驅使，而且受動力學調控。這為受限結構體的形貌選擇提供了一種新的動力學機制，對納米粒子的製備、生物自組裝過程有重要的指導意義。

復旦大學物理學系博士生陳妍雙為論文第一作者，譚鵬和Hajime Tanaka為論文共同通訊作者。論文的合作者還包括上海交通大學教授姚振威，研究工作得到了自然科學基金委、上海市科委和復旦大學等的支持。

論文連結：https://www.nature.com/articles/s41567-020-0991-9

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