黑龍江大學付宏剛教授AM:MoO2-FeP異質結的界面設計用於高效制氫及...

2020-12-05 騰訊網

研究背景

利用太陽能、風能等間歇式能源轉化的低壓「棄電」進行電催化水分解制氫越來越受到人們的關注，由於氫氣作為可再生高效清潔能源替代傳統化石燃料。水分解包括兩個半反應：陰極氫氣析出反應（HER）和陽極氧氣析出反應（OER）。與HER相比，OER的反應過程複雜、動力學緩慢，是限制電催化水分解的效率的主要瓶頸。此外，OER的產物O2並不是高附加值產品。為了實現可持續清潔能源發展需求，迫切需要更有意義的氧化反應來代替陽極OER與陰極HER配對。生物質是一種以醇或醛主要成分的有機綠色能源，具有低汙染、分布廣、儲量豐富及碳中性等優點，被認為是最有前途的可持續能源之一。

研究表明生物質電氧化反應（BEOR）往往比OER展現出更為優異的反應動力學，並且其氧化產物（如：羧酸類化合物）在食品、高分子和製藥等領域的重要應用。因此將HER與BEOR耦合配對，利用高效的催化劑以同步低壓催化產氫和高附加值化學品的合成是十分有意義的，但這仍然是一個挑戰。

成果簡介

近日，黑龍江大學付宏剛教授課題組借鑑POMOF的合成策略，利用納米紡錘型羥基氧化鐵（FeOOH）作為自犧牲基底，通過加入雜多酸（PMo12）和有機配體，在FeOOH上原位形成Mo-Fe有機配合物，經可控磷化成功製備了多孔碳包覆MoO2-FeP異質結（MoO2-FeP@C）催化劑。合成的MoO2-FeP@C具有豐富的活性界面，可同時高效催化HER和BEOR。這項研究成果以「Interfacial Engineering of MoO2-FeP Heterojunction for Highly Efficient Hydrogen Evolution Coupled with Biomass Electrooxidation」為題近期發表在Advanced Materials期刊上。本篇文章得到了科技部重點研發計劃（2018YFB1502401），國家自然科學基金（21631004, 21805073, 21601055, 21571054）的資助，黑龍江大學楊淦曾博士為論文的第一作者，閆海靜副教授和付宏剛教授為論文的共同通訊作者，黑龍江大學為論文的唯一通訊單位。

圖文導讀

XPS分析和理論計算證實了界面處MoO2向FeP的電子轉移，其中FeP上的電子積聚有助於優化HER的H2O和H*吸附能，而MoO2上的空穴積聚有利於改善BEOR活性。

圖1. MoO2-FeP@C催化劑的設計方案及SEM和TEM表徵

圖2. MoO2-FeP的密度泛函理論計算

得益於其特殊的界面電子結構，MoO2-FeP@C表現出出色的HER活性，在10 mA cm-2處的過電勢為103 mV，Tafel斜率為48 mV dec-1。同時，當選擇5-羥甲基糠醛（HMF）作為BEOR的生物質時，其轉化率幾乎為100％，選擇性合成2,5-呋喃二甲酸（FDCA）的產率為98.6％，並且展現出優異的HMF電氧化循環穩定性。

圖3. MoO2-FeP@C的電化學性能

由於陰陽兩極的催化劑成分相同，操作簡單、易於組裝實現同步析氫及生物質電氧化。使用MoO2-FeP@C實現陰極產H2和陽極合成高附加FDCA的電解器獲得10 mA cm-2電流僅需1.486 V的電壓，並可通過輸出電壓為1.45 V的太陽能電池系統驅動電解，表明該催化劑轉換太陽能等間歇式能源的潛力。另外，MoO2-FeP@C催化的其他生物質氧化反應與HER偶聯均展現出優異的催化性能，表明其良好的普適性。

圖4. MoO2-FeP@C電催化生物質氧化性能及組成兩電極時的電化學性能

文獻連結：

Interfacial Engineering of MoO2-FeP Heterojunction for Highly Efficient Hydrogen Evolution Coupled with Biomass Electrooxidation

Ganceng Yang, Yanqing Jiao, Haijing Yan,* Ying Xie, Aiping Wu, Xue Dong, Dezheng Guo, Chungui Tian, Honggang Fu*

Adv. Mater.,2020, DOI: 10.1002/adma.202000455

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