化學學院鄒德春課題組在鈣鈦礦憶阻器及PEDOT超級電容器領域取得新...

2021-01-10 北京大學新聞網

鈣鈦礦應用的新路線——首個纖維形態的鈣鈦礦憶阻器件研發成功

近幾年來，作為一種新型的太陽電池材料，有機無機雜化的鈣鈦礦材料得到了持續增長的研究關注，由於製備方法簡單、器件效率優良並且有潛力超遠前面幾代的材料體系，這類鈣鈦礦很快就成為了能源領域的「搖滾明星」。鈣鈦礦太陽能電池之所以具有可觀的性能，材料本身優良的載流子傳輸能力是一個決定性因素，而這種性質很有可能賦予鈣鈦礦材料在其他更多領域「一展身手」的機會。近段時間來，陸續有幾篇文章報導了有機無機雜化的鈣鈦礦材料的憶阻性質以及其作為信息存儲材料的潛力。憶阻，顧名思義，是指一類具有記憶響應的電阻，其具有的高、低阻兩個電阻狀態恰好對應了二進位中「0」和「1」兩個狀態，因此，具有了應用於信息存儲及計算領域的潛力。相較於傳統的存儲材料，憶阻的非易失性、低能耗、高開關比、快響應速度以及具有超越摩爾定律限制的能力等性質使其在這個傳統矽基半導體發展越來越接近極限的時代背景下重新獲得了不斷增長的研究熱情。

北京大學化學與分子工程學院鄒德春教授課題組，作為最早發現鈣鈦礦憶阻性質的科研團隊之一（J. Mater. Chem. C 2016, 4, 1375.），在之前的工作中，探究了鈣鈦礦的憶阻性質並對器件的性能進行了優化，獲得了非常高的開關比，而在該項工作中，利用多年研究纖維電子器件的經驗，成功製備了第一個纖維形態的鈣鈦礦憶阻器件（Adv. Electron. Mater. 2016, 2, 1600160.）。器件整體基於鈦絲基底，由於在這樣的曲面基底上鈣鈦礦前體溶液很難均勻附著，他們首先利用自製的塗絲機在其上製備了一層均勻的TiO2多孔層；藉由這層多孔層的高比表面及多孔性質，鈣鈦礦前體液在曲面基底上附著能力大大提升，最終生成的鈣鈦礦功能層的質量也有了明顯的提升。他們對器件的憶阻性、穩定性、重複性等進行了系列的測試，器件表現出良好的綜合性能，特別是其較低的開關電壓，有利於降低實際使用的能耗以及提高使用的安全性；通過與SCLC（space charge limited conduction）等導電模型進行擬合，對鈣鈦礦憶阻的在不同電壓區間的導電機理和過程進行了探究，探究了鈣鈦礦合適的能級位置和能帶結構對於器件性能的決定性作用。該項工作豐富了鈣鈦礦材料憶阻領域的研究，為其進一步的發展開拓了新的思路，尤其是纖維形態這個要素，有望推動這種材料在可穿戴存儲/計算器件領域的應用。

北京大學化學學院博士研究生顏凱為該部分工作的第一作者。該工作得到了國家自然科學基金、科技部、教育部的資助。

原文連結：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aelm.201600160/abstract

         http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2016/tc/c6tc00141f#!divAbstract

器件結構示意圖及I-V性能

原位氣相沉積聚合：提升PEDOT可拉伸超級電容器性能的新思路

可拉伸電子設備由於在便攜性、可穿戴性方面的獨特優勢，是近年來柔性電極技術領域裡興起的研究熱點。隨著各類可拉伸功能器件的發展，開發具有高穩定性、高能量密度與功率密度的可拉伸電源變得愈發迫切。超級電容器具有功率密度高、充放電快速、循環穩定性高等優點，因而受到學界的廣泛關注。PEDOT由於其良好的導電性、電化學活性與機械穩定性成為超級電容器的一種理想電極材料，但受限於聚合及負載方法，基於PEDOT作為活性電極材料的可拉伸超級電容器性能仍有待進一步提升。針對高性能可拉伸PEDOT超級電容器的開發，PEDOT負載方式的改進是重中之重。由於可拉伸電極表面往往具有非常複雜的三維結構，並存在較多微觀起伏與孔隙，傳統的PEDOT負載方法很難完全覆蓋電極表面，存在孔隙滲透率低等缺點，難以製備出厚度較為均勻且覆蓋完全的PEDOT薄膜。

近期，鄒德春教授課題組採用新型的原位氣相沉積聚合方法，通過對可拉伸織物進行PEDOT修飾，構建出可拉伸、性能穩定的超級電容器，並表現出較高的面積比電容（0.64 F/cm2）與體積比電容（5.12 F/cm3）。在拉伸程度100%或充放電循環50,000次後，電容值基本沒有衰減，表現出了良好的機械穩定性及電化學穩定性。與浸漬PEDOT：PSS分散液、氧化偶聯聚合等傳統PEDOT負載方式相比，該種新型的原位聚合方法將單體氣化後沉積在基底表面，經加熱後原位聚合生成PEDOT薄膜。由於採用氣相沉積的方式，單體可以充分滲透進入基底表面的孔隙結構，不會存在溶液浸漬過程中孔隙滲透率不足的缺點；此外，聚合過程前無需對電極基底進行任何前處理工作，也無需負載FeCl3等氧化偶聯劑，有助於減少PEDOT薄膜中的雜質殘留，並有利於未來的大規模的工業級電極製備。此外，此種新型聚合方法還表現出了較高的基底普適性，在其他織物基底材料表面同樣製備出高質量的PEDOT薄膜，因此可直接在不同織物基底上構築可穿戴電極，在可穿戴器件方面尤其具有優勢。這是首次採用原位氣相沉積聚合的方式構築PEDOT可拉伸超級電容器，為PEDOT可拉伸超級電容器性能的提升提供了新思路，未來還有很大潛力有待挖掘。相關論文在線發表在Advanced Materials Technologies（DOI：10.1002/admt.201600009）上。

北京大學化學學院博士研究生於瀟為該部分工作的第一作者。該工作得到了國家自然科學基金、科技部、教育部的資助。

原文連結：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/admt.201600009/full

器件結構及其I-V性能

編輯：安寧


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