角度決定極性

2021-02-25 能源學人

【研究背景】

每當有電流存在時,一個最基本的問題是:電流是由正電荷還是負電荷攜帶的?因為流向右側的電流可以對應於向右移動的正電荷(p型傳導)的集合或向左移動的負電荷(n型傳導)的集合。所以根據基本二分法,材料大致分為p型極性或n型極性。但對於某些具有多個共存電子能帶的材料,極性問題變得複雜。已有報導單能帶材料也可以同時顯示p型和n型行為,而更有趣的是電流方向決定了材料極性,這種與方向相關的極性可能導致我們從根本上重新考慮材料中電流和熱流的可能性。

晶體材料中的電子以電子能級束的形式排列,稱為能帶。由於兩個電子不能佔據相同的量子態,帶的填充方式就像把球塞進盒子裡一樣,而深埋在能帶中的電子幾乎不動。因此,金屬的動力學性質主要是由處於最高能級的電子所決定的。映射出這些電子的動量定義了費米表面,當在三個動量坐標的空間中繪圖時,該表面採取某種特定幾何形狀的形式(圖1)。費米表面的凹度或凸度決定了沿其移動的載流子是p型還是n型。                 

圖1、單波段金屬中載流子的極性取決於費米表面的幾何形狀。當費米表面是凹的(a)時,它對應於p型傳導。當它是凸(b)時,對應於n型傳導。而在方向極性材料中,費米表面在某些方向上凹陷而在其他方向上凸起(c)。雕刻圖形從一個角度看起來像字母P而從另一個角度看起來像字母N(d)。

【研究過程】

材料的極性可以通過幾個簡單的測試來檢驗。最可靠的是檢查熱電勢,即在施加溫差時在材料上產生電壓差。較熱的電荷載流子傾向於更快地擴散,這導致它們堆積在溫度較低一側,用所得電壓的符號反映材料極性。如果材料具有多個不同極性能帶,那麼熱電效應會變得更複雜。按照推論,只有一條能帶構成費米面的材料應該具有明確的極性:p型或n型,但研究者發現,單能帶材料可以根據電流的流動方式變為p型或n型。

作者提出的關鍵原因是費米表面的幾何形狀看起來可以是凹形或凸形,取決觀察的角度。例如一個頂部略圓的雙曲面(如圖1c),當從側面看時,這個雙曲面具有沙漏的輪廓並投射凹面陰影,這對應於p型傳導;但當從其軸線觀察時,它具有凸起的圓形輪廓,對應於n型傳導。這種神奇又簡單的幾何觀察結果使作者提出了一種稱為「方向極性」的現象(來自希臘語γωνια,意思是視角)。作者在層狀結晶材料NaSn2As2中研究了這種效應,並找到了方向依賴載體符號的明顯證據;具體表現為NaSn2As2中的熱電勢在凹面上是正的,而在凸面上是負的。

作者對研究結果進行了大量的完整性檢查。例如,他們測量了一個非常小的Nernst效應(磁場存在下的橫向熱電勢),這表明只有一個能帶的存在。他們還測量了熱導率,但沒有發現強各向異性的證據可以模擬熱電動勢的「方向極性」效應。此外,對NaSn2As2帶結構的理論計算表明,它確實具有混合方向凹凸性,而且只有一個能帶。

【展望】

方向極性的影響仍需大規模觀察,但有趣的是需要考慮對於那些數字邏輯電路、光伏器件、固態加熱器、冷卻器和溫度計的重要組分pn結-p型和n型材料界面意味著什麼。角度極性效應的存在意味著可以從兩個完全相同相對旋轉的材料而不是從兩種不同的材料(它們的界面往往是複雜的)中得到這樣一個結。

即使不做結,作者猜想可以結合方向極性效應和最近提出的產生垂直熱流的理論。由於熱電動勢的符號與方向有關(例如,x方向為正,z方向為負),所以沿x+z方向流動的電流產生的熱電流的分量垂直於x-z方向。產生這種垂直的熱流通常需要磁場,但對於角度極性材料來說,它可以在沒有任何外加磁場的情況下在單材料中實現。現在可以設想建造簡單的、沒有任何連接的固態加熱器和冰箱,它們的工作原理是通過與加熱或冷卻物體運行電流來實現的。

Brian Skinner and Justin C. W. Song, Polarity isa matter of perspective, Nature Materials 2019, 18, 532–533, DOI:10.1038/s41563-019-0373-9


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