小咖解文 | 三氯乙酸在原子氫和羥基自由基協同作用體系中的高效去除

2021-02-20 環小研

  水體中以三氯乙酸（TCA）為代表的含氯消毒副產物對人體健康和生態環境具有極高的潛在性危害，對於該類物質的高效去除技術一直是環境領域中的研究熱點。其中，電化學脫氯過程由於其低成本，高效率及環境友好性而受到廣泛的關注和發展。傳統的電化學脫氯基本可分為直接電化學脫氯過程和間接電化學脫氯過程。前者是指TCA分子在陰極表面通過電子的直接傳遞實現脫氯反應的過程，後者則是通過在陰極表面刺激產生大量的原子氫活性物種（H*），並使得H*攻擊TCA中的氯基團，從而實現脫氯反應。相對而言，間接脫氯過程由於其自由基反應的特點表現出較好的TCA脫氯性能。

   然而，間接脫氯反應發展至今任存在低效高耗的缺陷，為了探究其根本原因，我們首先採用DFT理論計算模擬了TCA在H*攻擊下的微觀脫氯反應過程，從中發現單一的H*作用過程存在較高的能量勢壘，這也是導致間接脫氯效率低下的主要原因。相對而言，當在體系中引入羥基自由基（•OH）後，通過H*和•OH的高效氧化還原協同作用過程，可以有效地降低TCA脫氯反應能量勢壘，實現高效低耗的TCA去除。與此同時，•OH的引入還能夠進一步氧化降解TCA的脫氯產物，最終達到完全脫氯的同時還能夠實現深度的礦化處理。

  基於此，我們構建了一個以Cu/Cu2O/CuO/Pd (CCC/Pd)為光陰極的PEC TCA處理體系，其中Cu/Cu2O/CuO基底能夠有效利用太陽光產生光電子，顯著增大體系中電流密度既可用於參加反應的電子數量，Pd則能夠通過其優異的固氫性能在其表面通過還原過程產生大量的H*。此外，我們發現所產生的H*會進一步還原溶液中的O2產生H2O，且H2O2會在Cu/Cu2O/CuO基底的催化作用下轉化為•OH。如此，成功構建了一個H*和•OH共存的高效PEC TCA處理體系。

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