「Angew」華東理工：功能染料組裝誘導發光研究新進展

2020-10-30 小材科研

近日，華東理工大學費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心的馬驤教授團隊基於前期通過超分子組裝手段調控振動誘導發光（vibration-induced emission，VIE）的研究, 將手性環已二胺單元引入到VIE分子中，利用VIE分子的雙發射、大斯託克斯位移和環境敏感等特點，對從動力學亞穩態到熱力學穩態的組裝過程進行實時的可視化監測，同時成功誘導出圓偏振發光。該工作近期以「Real-Time Visual Monitoring of Kinetically Controlled Self-Assembly」為題,發表在國際著名期刊Angew. Chem. Int. Ed.(2020,DOI: 10.1002/anie.202011740.)

通過非共價鍵作用構建分層有序的納米結構，以及實時監測組裝過程，在動態超分子化學研究領域具有重要意義。傳統上，自組裝體常被認為是熱力學平衡結構，而忽略了產物形成過程中的動力學途徑研究。實際上，由於可逆的非共價相互作用，超分子自組裝本質上往往是「動態的」，對自組裝過程的精確監測可以更好地控制超分子組裝體的大小和結構。傳統上利用電子顯微鏡和核磁共振等技術研究該過程，但在繁瑣的樣品預處理和特定環境下的分析大大抑制了該領域的發展，因此方便且有效監測分子的自組裝過程的方法仍有待開發。

N,N-二取代-二氫二苯並[a,c]吩嗪類化合物是一類具有振動誘導發光（VIE）特性的分子。在溶液態，其激發態分子構型由彎曲形態振動到π平面增大的接近平面態，發射出紅光，而在固態或聚集態，由於分子振動受限，只表現出短波長藍光發射。因而基於激發態分子振動程度的差異，不同取向和排列結構的組裝體就具有明顯的發射差別。因此他們將手性環已二胺單元引入到VIE分子中，在特殊環境下(THF/H2O (3/7, v/v))，分子會形成具有淡紅色螢光的亞穩態聚集體，並隨著時間的推移，能夠自發的形成藍色螢光的納米結構。利用VIE比率型螢光的特點，光譜的變化精確地對應於組裝形貌的轉變，從而提供了對自組裝過程進行實時監測的方法。同時，由於手性骨架在納米結構中能夠有效地提供的手性環境，誘導出的圓偏振發光也表現出明顯的組裝形貌依賴性。該工作通過對分子發光性能研究，為監測分子組裝過程與構象變化提供了一種強有力的方法，為發展智能光學納米材料提供了有趣的思路。

文章的通訊作者為華東理工大學馬驤教授，第一作者為博士生黃子釗，該研究工作得到了田禾院士的悉心指導。研究成果得到了國家自然科學基金委基礎科學中心項目、國際合作重點項目、優青項目和上海市優秀學術帶頭人等項目資金的支持。

來源：華東理工大學

文章連結：

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202011740

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